气-液-固光催化微小流化床反应器及异质结催化剂特性

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气-液-固光催化微小流化床反应器在化工、能源和环境等工业领域具有重要的应用前景，但是，国内外尚没有见到相关的文献报道。本文自行研制了水力直径为6mm的气-液-固三相光催化微小流化床反应器及测试系统。Fe-TiO2为催化剂涂层于玻璃珠外表面和反应器内表面，以光催化降解亚甲基蓝(MB)为模型反应。实验考察了不同空气流量、MB流量、初始床高、Xe灯功率、初始MB浓度条件下的降解速率、微小流化床内混合和传质特性等。其中，传质系数和辐射通量分别采用苯甲酸溶解法和草酸铁钾光量计测定。实验结果表明，在本体系的气、液雷诺数(0.23≤ReG≤0.37，33.47≤ReL≤60.25)条件下，Thiele模数Φ为0.0429，Damk(o)hler数Da远小于0.1，因此，三相微小流化床内、外传质阻力可以忽略。表明三相微体系内各相间湍动剧烈、混合均匀，传质阻力减小、传质系数增大。气-液-固光催化微小流化床的传质系数km,MB为32.09×10-5m s-1，分别是相同操作条件下液-固微小流化床和气-液微小鼓泡塔的4.42倍和2.89倍。三相微小流化床的表观量子效率为0.19%-0.44%，表明其比光催化板式微通道反应器具有更高的量子利用率。在光源优化利用的反应器结构下，本文构建了基于辐射传递和反应动力学的耦合模型。该模型将本体系中的有效光谱范围离散化处理为5nm的间隔区间，假定在间隔区间内Xe灯、光量计以及催化剂的光学性质恒定；考虑Xe灯的多色光特性以获得光反应过程中，在有效光谱范围内的总吸收光子；在沿辐射传递方向上，建立了由于固体催化剂颗粒和气泡对辐射散射、吸收而造成的微小流化床反应器内非均匀的辐射通量场。本文还研究了新型可见光响应的异质结催化剂。碎片状的O-g-C3N4不连续地包覆于Fe-TiO2外部，组成异质结催化剂。本实验以光催化降解MB为模型反应，O-g-C3N4@Fe-TiO2在可见光条件下展现出了较好的光催化降解性，以及光催化稳定性。与单态的O-g-C3N4、Fe-TiO2相比，O-g-C3N4@Fe-TiO2的光催化降解效率，分别是前两者的1.32和1.65倍。与电中性的Fe-TiO2相比，显电负性的O-g-C3N4对阳离子MB+显示出了卓越的吸附能力。经元素掺杂的O-g-C3N4以及Fe-TiO2催化剂合适的能带结构，保证了O-g-C3N4@Fe-TiO2催化剂对可见光的吸收能力，同时实现了O-g-C3N4@Fe-TiO2催化剂中光生载流子Z型传递机理。

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作者
王晓云;
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作者单位

天津大学;

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授予单位天津大学;
学科化学工程
授予学位硕士
导师姓名刘明言;
年度 2018
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类
关键词
光催化; 流化床反应器; 异质结; 催化剂;

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