单分散中孔纳米金/二氧化硅复合微球及其液相催化应用

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由于具有低温催化、选择性、环境友好性及相对廉价的特征，纳米金催化剂在水煤气转换反应、选择性氧化和加氢反应中发挥重要作用。在负载型纳米金催化剂中，小粒径纳米金颗粒高度分散在载体中是提高催化活性有效途径。负载型纳米金催化剂的制备方法较多，但仍有一些不足。如浸渍法制得的金颗粒分散性不好且粒径较大；沉淀沉积法及共沉淀法等方法中影响因素较多且较难以控制；化学气相沉积法、直流磁电管溅射法等对仪器设备要求高。采用金胶体为前体的制备方法的优点在于金纳米粒子的尺寸可预先选择，并在焙烧固定化的过程中保持不变。但是，采用该法制备具有耐磨损的球形催化剂的工作迄今未见报道。
　　本文旨在发展基于多孔硅胶的粒径均一中孔结构的负载型纳米金催化剂制备新方法。首先，以金胶体和硅溶胶为原料，通过尿素与甲醛在酸性催化剂下的聚合反应，同时将硅溶胶与金胶体包埋，得到脲醛树脂/硅胶/纳米金杂化微球。然后，高温煅烧杂化微球除去有机模板，得到粒径均一，金含量可调的中孔复合微球纳米金（SiO2/Au）催化剂。研究内容包括金胶体的制备与稳定性考察；复合微球的制备与表征；复合微球催化活性的评价。
　　首先采用柠檬酸钠/单宁酸还原法和柠檬酸钠还原法分别制备了粒径为5~20nm的金胶体，并对其在酸性条件下的胶体稳定性进行了考察。虽然两种胶体均具有均一粒径，柠檬酸钠法制得的胶体在pH2左右团聚，而柠檬酸钠/单宁酸法制得的金胶体在相同条件下仍保持良好分散，适用于SiO2/Au复合微球的制备。
　　以柠檬酸钠/单宁酸法制得的金胶体为前体，硅溶胶为硅源，经尿素甲醛在酸催化下聚合和热解除去树脂模板的方法制备SiO2/Au复合微球；分别对金胶体的种类、体系pH及硅溶胶的加入量进行了考察及优化。并采用紫外可见吸收光谱、高分辨率透射电镜、X射线衍射、原子吸收光谱、高分辨率扫描电镜和氮气吸附－脱附等手段对材料的结构性质进行了表征。结果显示，纳米金/硅胶复合微球具有良好球形，其平均粒径为2μm，且具有较大的比表面积和孔容。纳米金颗粒高度分散于二氧化硅载体中，平均粒径为10nm左右；复合微球中的金含量可以通过改变反应混合物中胶体金的比例加以调控。
　　采用水溶液中硼氢化钠还原p-硝基苯胺体系用于SiO2/Au复合微球催化活性评价。结果显示，该材料可以作为催化硼氢化钠还原p-硝基苯胺的有效催化剂。催化反应符合准一级动力学，反应速率常数k可高达0.45min-1。
　　综上，通过纳米金/纳米硅胶共存时的共聚成球和煅烧除去模板的途径，成功制备了粒径均一孔径和金含量可调的纳米金/二氧化硅复合微球。该复合微球具有较强的机械强度、良好的传质性能和优异的催化活性，在液相催化中具有广阔的应用前景。

著录项

作者
李亚美;
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作者单位

天津大学;

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授予单位天津大学;
学科药物分析
授予学位硕士
导师姓名万谦宏;
年度 2012
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类特种结构材料;
关键词
纳米金/二氧化硅复合微球; 液相催化; 结构性质; 机械强度; 传质性能;

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