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用于对硫磷快速检测的金纳米颗粒掺杂的反蛋白石光子晶体传感技术研究

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摘要

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 光子晶体技术

1.2.1 光子晶体定义

1.2.2 光子带隙

1.2.3 光子晶体的制备方法

1.2.4 光子晶体传感材料

1.3 分子印迹技术

1.3.1 分子印迹技术

1.3.2 分子印迹技术的原理

1.3.3 分子印迹技术在传感器中的应用

1.4 贵金属纳米颗粒的LSPR效应

1.4.1 LSPR的原理

1.4.2 LSPR的影响因素

1.4.3 LSPR生物传感器

1.5 论文研究的目的及意义

1.5.1 研究目的及意义

1.5.2 研究内容

1.5.3 创新之处

第二章 金银合金纳米颗粒LSPR研究及其相转换

2.1 引言

2.2 实验仪器与试剂

2.2.1 实验仪器

2.2.2 实验试剂

2.3 实验步骤与方法

2.3.1 有机相金纳米颗粒的合成

2.3.2 有机相银纳米颗粒的合成

2.3.3 Au-Ag合金纳米颗粒的合成

2.3.4 纳米颗粒的配体取代

2.4 结果与分析

2.4.1 纳米颗粒的表征及LSPR分析

2.4.2 纳米粒子配体取代

2.5 本章小结

第三章 用于对硫磷快速检测的新型仿生光子晶体传感技术的构建

3.1 引言

3.2 实验仪器与试剂

3.2.1 实验仪器

3.2.2 实验试剂

3.2.3 其他准备

3.3 实验步骤与方法

3.3.1 SiO2微球的制备

3.3.2 SiO2光子晶体的制备

3.3.3 制备添加Au NPs的分子印迹PC复合物

3.3.4 除去SiO2PC模板和小分子目标物模板

3.3.5 Au-MIP IO PCs检测目标小分子

3.3.6 Au-MIP IO PCs的选择性研究

3.4 实验结果

3.4.1 计算机模拟

3.4.2 SiO2微球表征

3.4.3 SiO2 PC模板的结构形貌及光谱

3.4.4 Au-MIP IO PCs的结构形貌

3.4.5 Au-MIP IO PCs洗脱模板分子的结果

3.4.6 Au-MIP IO PCs检测对硫磷的结果

3.4.7 MIP IO PCs检测对硫磷的结果

3.4.8 Au-NIP IO PCs和NIP IO PCs检测对硫磷的结果

3.4.9 Au-MIP IO PCs和MIP IO PCs选择性结果

3.5 本章小结

第四章 全文总结

参考文献

发表论文和科研情况说明

致谢

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摘要

随着农药残留所引起的食品安全事件频频发生,人们的饮食安全与身体健康也受到了越来越严重的威胁。因此,加强对农药残留物的检测就显得尤为重要。目前的检测手段以实验室大型仪器分析为主,虽然具有灵敏度高、特异性强的优点,但是很难满足当前现场快速检测的需求。据此,为了检测对硫磷农药小分子,本研究利用分子印迹技术的特异性吸附的特点与光子晶体(Photonic Crystals,简称PCs)的快速可视化响应的特点,将两者结合,利用局域表面等离子共振(Localized Surface Plasmon Resonance,简称LSPR)信号放大作用,构建快速、灵敏的新型光子晶体传感器。
  本研究第二章通过有机相热还原的方法,以油胺和油酸为表面包覆剂,制备了15nm左右的球形金纳米颗粒、银纳米颗粒以及金银合金纳米颗粒。在有机相中制得的合金纳米颗粒相比水相中合成的其单分散性更好,粒径更加均一。我们通过分析几种贵金属纳米颗粒的LSPR吸光光谱,发现LSPR吸收峰位置与贵金属纳米颗粒中金的含量呈线性关系,可以在不改变纳米颗粒的外形情况下对LSPR峰位置进行调控。此外,为了使合金纳米颗粒能够分散在极性溶剂中,我们还对其进行换相实验,扩大了其应用范围。
  本研究第三章制备了分子印迹反蛋白石光子晶体(Molecularly imprinted inverse opalphotonic crystals,简称MIP IO PCs),并将金纳米颗粒(Au NPs)掺杂其中,以对硫磷为模板分子构建纳米金掺杂分子印迹反蛋白石光子晶体(简称Au-MIP IO PCs)。在洗脱模板小分子过程中,对比分析了在不同洗脱时间的情况下,洗脱液对反蛋白石光子晶体的破坏效果的影响,优化出最佳洗脱时间。在检测目标小分子过程中,对交联剂EGDMA的加入量进行优化,使得Au-MIP IO PCs有最佳的柔韧性,显示出最好的检测结果。除此之外,将Au-MIP IO PCs、MIP IO PCs、Au-NIP IO PCs和NIP IO PCs对目标分子的检测结果进行对比,结果表明,Au-MIP IO PCs在检测过程中光谱出现峰位置红移及峰强下降等现象。与MIP IO PCs相比,Au NPs的掺杂明显放大了Au-MIP IO PCs的响应信号;而非印迹传感器即使在添加Au NPs的情况下,由于不含有模板分子空穴,因此无响应。研究同时还发现这种新型的Au-MIP IO PCs具有良好的选择特异性,且对于目标分子的结构功能类似物均无明显响应,即无明显红蓝移现象及峰强变化。

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