电沉积铜锌锡硒溶液稳定性的研究

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铜锌锡硫（硒）（Cu2ZnSnS4(Se4)，CZTSS）薄膜太阳电池，具有原材料储备丰富、无毒性、高吸收系数、带隙可调、衰退小等特点，具有很大的发展前景。非真空制备工艺——电化学沉积法，以其原材料利用率高，低成本等特点成为制备CZTS薄膜电池的重要研究方向之一。目前电沉积法制备CZTS溶液稳定性差、薄膜成分比例调控困难，是影响其电池转换效率和限制其规模化生产的主要问题。本文主要针对电沉积制备Cu-Zn-Sn金属预制层溶液稳定性问题开展研究，通过对溶液中各物质的反应机理、电沉积机理分析以及实验验证，改善了Cu-Zn-Sn金属预制层溶液的稳定性。
　　本文首先研究溶液的稳定性，主要配位剂为柠檬酸-酒石酸和焦磷酸。通过理论计算，pH等于5时柠檬酸、酒石酸与Cu、Zn、Sn反应生成螯合物，[(Xcit)Tar]4-，X=Cu、Zn、Sn，此时溶液最为稳定。采用循环伏安法分析溶液中的Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Sn(Ⅱ)的反应机理，证实二元溶液形成了Cu-Zn、Cu-Sn和Zn-Sn的氧化峰。然后利用循环伏安法和分光光度法发现，随着搁置天数的增加柠檬酸浓度越高，溶液的吸光度和氧化峰位变化越小，证实了柠檬酸浓度越高，溶液相对越稳定。
　　对焦磷酸体系理论计算得到，在pH等于8时焦磷酸与Cu、Zn、Sn配位成[X(P2O7)2]6-，X=Cu、Zn、Sn，此时溶液最为稳定。先对 Cu、Zn、Sn单元、二元混合溶液进行循环伏安扫描，证实二元溶液形成CuZn和ZnSn氧化峰。然后通过对Cu-Zn-Sn溶液进行多天的循环伏安扫描和分光光度实验，发现三天内，焦磷酸体系的氧化峰位和吸光度变化较小，溶液较为稳定。通过不断添加焦磷酸对实验进行优化，发现溶液的吸光度在9天内变化很小，溶液稳定性得到改善。
　　采用两种不同溶液体系，分别沉积合金预制层。采用两者预置层的附着力均不错，焦磷酸体系沉积的预置层，其致密性，粗糙度优于柠檬酸体系。预置层的晶相均为Sn和Cu5Zn8。进行硒化处理，制成铜锌锡硒薄膜电池，转换效率分别为4.01％和4.37%。

著录项

作者
杭伟;
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作者单位

天津理工大学;

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授予单位天津理工大学;
学科光学工程
授予学位硕士
导师姓名薛玉明;
年度 2015
页码
总页数
原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类化合物半导体;
关键词
铜锌锡硒溶液; 电化学沉积法; 稳定性分析; 反应机理; 薄膜太阳电池;

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