首页> 中文学位 >SiO2负载催化剂的酸碱性对1,1,2-三氯乙烷脱氯合成二氯乙烯的研究
【6h】

SiO2负载催化剂的酸碱性对1,1,2-三氯乙烷脱氯合成二氯乙烯的研究

代理获取

目录

摘要

第一章绪论

1.2.1 1,1,2-三氯乙烷

1.2.2 1,1-二氯乙烯

1.2.3 1,2-二氯乙烯

1.3氯代烃类污染现状及治理方法

1.4.2工业上合成偏二氯乙烯的工艺

1.4.3气相催化TCE脱氯化氢生成VDC的优势

1.5气相催化1,1,2-三氯乙烷脱氯合成二氯乙烯的进展

1.6课题研究意义以及主要内容

1.6.1课题研究意义与目的

1.6.2课题研究内容

第二章催化剂的制备评价及表征

2.1.2实验设备

2.1.3催化剂的制备

2.2催化剂涉及的表征

2.2.1 X射线荧光光谱分析(XRF)

2.2.2比表面测试(BET)

2.2.3粉末X射线衍射(XRD)

2.2.4傅里叶变换红外(FTIR)

2.2.5二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)

2.2.9 X射线电子能谱分析(XPS)

2.2.10拉曼光谱分析(Raman)

2.2.11理论计算

2.3催化剂的活性评价和反应动力学

2.3.2反应动力学

第三章二氧化硅负载型催化剂的酸碱性对1,1,2-三氯乙烷选择性脱氯化氢的影响:调变选择性和机理

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1催化剂制备

3.3实验结果

3.3.1催化剂表征

3.3.2气相催化TCE脱HCl的活性测试

3.4讨论

3.4.1各催化剂的催化活性比较

3.4.2催化剂的酸碱性与产物选择性的关系

3.4.3 TCE脱HCl在不同催化剂下的可能机理

3.5本章小结

第四章二氧化硅负载季鳞盐离子液体气相催化1,1,2-三氯乙烷脱氯化氢

4.1引言

4.1催化剂的制备

4.2结果与讨论

4.2.1催化剂表征

4.2.2气相催化TCE脱HCl的活性测试

4.2.3 ILs/SiO2气相催化TCE脱HCl的反应机理

4.3本章小结

参考文献

攻读学位期间取得的研究成果

致谢

声明

展开▼

摘要

过去的几十年里,氯代烃类物质(如1,1,2-三氯乙烷)大量排放会导致严重的环境污染,并危害人类健康。因此氯代烃类物质的处理是一个严峻的环境和社会问题。在工业上,1,1,2-三氯乙烷(TCE)常用液相脱氯化氢可以合成附加值更高的偏二氯乙烯,然而生产工艺流程中产生大量高盐废水,造成环境污染,面临巨大的环保压力。从环境和工业角度考虑,将这些氯代烃类物质经过气相催化脱氯化氢转化为有用的化学品不仅是一个绿色环保友好的方法,而且更具有应用价值。
  本文中,我们制备了SiO2负载的碱金属、过渡金属以及季鳞盐离子液体催化剂,用于气相催化TCE选择性脱氯化氢合成二氯乙烯。考察了催化剂的酸碱性,负载量,反应温度对反应转化率和产物选择性的影响,并探究了TCE脱氯反应机理。具体内容如下:
  1.SiO2负载碱金属和过渡金属催化剂的酸碱性对TCE脱氯化氢的影响及其反应机理。TCE脱HCl主要生成三种产物:1,1-二氯乙烯(VDC),顺式-1,2-二氯乙烯(cis-DCE)和反式1,2-二氯乙烯(trans-DCE)。考察了SiO2负载碱金属(Na,K,Cs)和过渡金属(Mn,Ni,Zn)催化剂上气相催化TCE脱HCl的反应行为,发现催化剂的表面碱性或酸性位点数量及强度影响催化剂活性。碱性催化剂(Cs/SiO2和K/SiO2)倾向于形成VDC,其选择性高达80%。中性催化剂(Na/SiO2和SiO2)倾向于形成DCE,其选择性为75%;酸性催化剂(Zn/SiO2,Mn/SiO2和Ni/SiO2)倾向于形成DCE,其选择性高达96%。表征结果进一步得出了催化剂的碱性是生成VDC的关键因素,碱性越强,VDC选择性就越高。中强L酸催化剂有利于生成cis-DCE。在此基础上,我们提出了以下反应机理:在碱性催化剂上为碳负离子中间体的E1cb机理,在中性催化剂上为E2协同机理,而在酸性催化剂上为碳正离子中间体的E1机理。
  2.采用浸渍法制备了一系列SiO2负载季鳞盐离子液体基催化剂(ILs/SiO2),用于气相催化TCE脱HCl制备VDC,表征结果发现季鳞盐离子液体和SiO2表面之间发生了相互作用,且随着季鳞盐离子液体负载量的增加,催化剂的碱性却逐渐减弱。反应结果表明,发现低负载量催化剂对VDC有较高的选择性(91%),而其选择性随负载量的增加而降低。结果表明,在强碱作用下,TCE脱HCl生成VDC遵循E1cb机理。此外,季鳞盐负载型催化剂表现出良好的稳定性,具有较好的应用前景。

著录项

相似文献

  • 中文文献
  • 外文文献
  • 专利
代理获取

客服邮箱:kefu@zhangqiaokeyan.com

京公网安备:11010802029741号 ICP备案号:京ICP备15016152号-6 六维联合信息科技 (北京) 有限公司©版权所有
  • 客服微信

  • 服务号