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高次谐波辐射效率与频谱特性研究

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飞秒激光驱动原子、分子产生的高次谐波辐射目前已经成为产生阿秒极紫外脉冲的最有效途径。由于其前所未有的时间分辨率以及良好的相干性，阿秒脉冲为实现原子、分子内部超快电子动力学探测提供了有力的工具，并开辟了阿秒级时间分辨测量的新领域。随着科学发展的需要，更短更强的阿秒脉冲的产生是科学家们长期以来一直不懈努力追求的目标。另一方面，高次谐波辐射自身就是一个复杂的非线性物理过程，其辐射效率、时空频谱特性携带着丰富的原子、分子结构以及电子动力学信息。如今，谐波光谱学的研究也为人们探索强场物理过程提供了新思路。本文主要针对超短超强阿秒脉冲的产生、高次谐波辐射效率、以及谐波时空频谱特性进行了以下几个方面的研究：
　　（1）提出了一种三色场调控产生高效“水窗”宽带超连续谱的方案。该方案同时实现了对电子电离与加速过程的控制，使得电子在激光场中获得的最大动能以及谐波超连续谱对应的电子电离率都有很大的提高，从而产生了一个频谱范围跨越极紫外到“水窗”X射线波段（205eV-480eV）的高效宽带超连续谱。选合适的条件，短轨道可以很好地实现相位匹配，并被选出。传播后的超连续谱支持产生“水窗”范围内中心波长可调谐的脉宽在100as以下的单阿秒脉冲。
　　（2）基于量子轨道分析，理论研究了高次谐波辐射效率特性。（i）研究了不同激光强度驱动下,阈值下谐波辐射效率随激光波长的变化关系。发现在高激光强度（1013 W/cm2量级）下，低阈值谐波效率随波长会有明显的波动，然而在低强度下（1012 W/cm2量级）却没有这种现象。这种效率上的差异最终被证明起源于两种强度下不同的量子轨道分布。该结果有利于理解低阈值谐波产生的物理机制。（ii）研究了电子的多次回复对高次谐波辐射效率的影响。采用鞍点法，我们单独计算了不同阶次的电子回复对谐波辐射产生的贡献。结果发现，驱动激光波长越长，高次谐波中的多次电子回复对谐波效率的贡献越大。这是首次从理论上定量地研究电子多次回复对高次谐波辐射的影响。（iii）研究了空间均匀场中谐波效率随波长变化的尺度定律。发现随着激光波长的增加，空间非均匀场中高次谐波效率首先按照λ-4的指数规律衰减（慢于均匀场中λ-5的趋势），而最终会出现上升趋势。基于量子轨道分析，我们发现空间非均匀场中谐波效率衰减变慢主要由谐波截止区拓宽所引起。而后的谐波效率的上升主要是由于一条额外电子轨道的出现所导致。该结果为以后非均匀场的效率研究提供了理论基础。
　　（3）实验研究了原子（Ar）气体产生高次谐波的时空、频谱特性。通过调节激光聚焦位置以及激光强度，我们同时观测到了长、短量子轨道的频谱分裂、频率移动以及谐波效率的强度调制。根据测得的谐波谱上不同量子轨道的频谱分裂以及频率移动，我们成功提取出不同量子轨道的偶极相位以及其相应的时域啁啾特性。此外，实验上测得的高次谐波效率随激光强度周期性的调制也为区分瞬时相位匹配和量子轨道干涉这两种物理机制提供了一个强有力的判据。
　　（4）首次在实验中观测到同位素分子（H2和D2）产生高次谐波的频率移动。通过对H2和D2产生的谐波谱进行测量，我们发现其相对于氩气产生的谐波谱都有一个明显的红移。这个红移进一步证明是由于同位素分子内部的核运动所引起的。根据实验观测到的红移，我们成功提取出了氢气（H2）和氘气（D2）内部原子核的振动信息。实验提取的结果与理论模拟十分一致。此外，我们发现分子谐波的频率移动可以通过改变驱动激光的啁啾来操控。该结果为探测分子核运动提供了一个新思路。

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