Li4Ti5O12和石墨烯复合材料的研究及在混合超级电容器中的应用

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本文通过喷雾干燥-固相法制备了石墨烯片（GS）包覆纳米Li4Ti5O12（LTO）的复合材料LTO@GS，该材料具备良好的电化学性能。制备方法具有且合成工艺简便，原料成本低的特点，适合规模化生产。
　　首先探究了GS含量对LTO@GS复合材料物理性质和电化学性能的影响。采用氧化石墨烯（GO），LiNO3和TiO2为原料，GO：LTO的质量比为20:80，25:75，30:70和35:65，经800℃焙烧3 h后，GS含量分别为0％，1.93%，4.46%，6.63%。GS含量为0%时，得到的焙烧产物是2~3μm的LTO晶体，而含有一定量GS的LTO@GS复合材料呈现出浴花状1.5~2.0μm的球形结构，2~4 nm的GS片层像花瓣一样构建疏松的导电网络，粒径为20~40 nm左右的LTO晶体生长在GS片层上。其中GS含量为1.93%的LTO@GS电化学性能综合表现最优，1 C下放电容量为174.4 mAh/g，40 C容量保持率为51.9%。
　　将LTO@GS（1.93%）用作混合超级电容器负极材料，采用有机电解液，构建了LTO@GS（1.93%）/AC混合超级电容器，其能量密度是双电层电容器AC/AC的4倍多。当能量密度为29.2 Wh/kg时，其功率密度达到58.4 W/kg，当功率密度达到1782.7 W/kg时候，其能量密度仍有13.4 Wh/kg。此外，LTO@GS（1.93%）/AC混合超级电容器在80 C下循环15000次，放电容量几乎无衰减，表现出超长的循环寿命。
　　此外，为了减少GO的消耗量和避免有害气体的产生，本文进一步探究了锂源（LiNO3，LiOH，LiAc，Li2CO3）和焙烧气氛（Ar，Ar/H2）对LTO@GS复合材料微观形貌，成相机理，以及电化学性能的影响。结果表明，LiNO3和LiOH比LiAc和Li2CO3作为锂源更容易在焙烧过程中得到LTO纯相，其原因可能是LiAc和Li2CO3的阴离子含有羧基官能团，可以与GO上的羟基、羧基等官能团形成较强作用力的氢键，使得复合材料内部结合更为紧密，增大了 LTO的成相过程中的阻力，而且这种氢键作用力也与微观形貌的差异一致。LiOH和LiNO3作为锂源制备的LTO@GS材料都具有良好的电化学性能，但LiNO3在焙烧过程中分解产生的NO会危害环境，而且其氧含量较高，严重消耗GS。在Ar/H2还原性气氛下焙烧比Ar气氛更容易在LTO表面形成Ti3+，Ti3+可以加强锂离子的扩散动力。因此以Ar/H2为焙烧气氛，LiOH为锂源可以获得综合性能最佳的LTO@GS复合材料。

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作者
李文婷;
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作者单位

上海交通大学;

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授予单位上海交通大学;
学科化学工程与技术
授予学位硕士
导师姓名马紫峰;
年度 2015
页码
总页数
原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类电容器;特种结构材料;
关键词
石墨烯; 混合超级电容器; 焙烧气氛; 复合材料; 喷雾干燥; 固相合成法; 电化学性能;

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