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磷酸纤维素和新生态二氧化锰对溶液中铀和钍的吸附性能与机理研究

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目录

声明

1绪论

1.1国内外放射性废水的处理方法

1.2纤维类吸附剂的研究现状

1.3新生态二氧化锰的研究现状

1.4选题依据及研究目的

1.5研究内容及方法

1.6研究路线

1.7论文进度安排

2实验部分

2.1实验材料

2.2溶液的配制方法

2.3吸附实验

2.4吸附实验的等温吸附模型、热力学及动力学实验

2.5解吸实验

2.6标准曲线的绘制

2.7吸附剂的表征及核素的吸附形态研究

3磷酸纤维素对U(VI)、Th(IV)的吸附性能和机理研究

3.1磷酸纤维素的表征结果

3.2磷酸纤维素对U(VI)的吸附性能研究

3.3磷酸纤维素对Th(IV)的吸附性能研究

3.4磷酸纤维素的选择性吸附研究

3.5与同类吸附剂的比较

3.6本章小结

4 新生态MnO2对U(VI)、Th(IV)的吸附性能和机理研究

4.1新生态二氧化锰的表征结果

4.2新生态MnO2对U(VI)的吸附性能研究

4.3新生态二氧化锰对Th(IV)的吸附性能研究

4.4新生态二氧化锰的选择性吸附研究

4.5新生态二氧化锰对各类金属离子的吸附比较

4.6本章小结

5.结论与建议

致谢

参考文献

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摘要

随着核能事业的发展,铀和钍作为核工业的重要原料得到了进一步的开发利用。在开发利用的过程中都会产生一定量的铀钍放射性废物,特别是由钍铀冶炼厂排放的三废,其产生的放射性对环境造成严重污染,危及人和动物的居住环境,因此,对于水中放射性核素铀和钍的去除研究显得极为重要。  本论文以废棉花为原料,通过碱化脱脂并磷酸化后制备成磷酸纤维素;以MnSO4和 KMnO4为原料,运用水热法合成新生态 MnO2。以这两种材料为吸附剂,通过静态吸附实验研究了其对溶液中U(VI)和Th(IV)的吸附性能和机理,系统地研究了溶液pH、材料投加量、U(VI)和Th(IV)初始质量浓度、反应时间和反应温度等因素对其吸附效果的影响,并通过等温吸附、吸附动力学、吸附热力学研究以及模型拟合,从宏观角度阐明这两种吸附材料对U(VI)、Th(IV)的吸附行为。同时运用扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析技术对吸附材料进行了表征,从微观层面解释吸附材料的吸附机理。实验结果表明:  棉花改性前后的表面微纤维结构变化不大,但从能谱和红外分析中很明显的能够看出改性后磷酸纤维素上增加了磷酸基团和更多的羧基和羟基。磷酸纤维素对铀和钍的吸附性能和机理类似,都是依靠其结构中磷酸基团、羧基、羟基等带负电的基团对铀和钍离子的离子交换作用。磷酸纤维素对铀和钍的吸附行为都符合准二级动力学速率方程、Frenudlich等温吸附模型,吸附过程都是自发的吸热反应,均属于多层物理吸附,而且对两种核素的可重复利用性都很好。磷酸纤维素吸附铀的最佳条件为:pH值为4.0、材料用量为0.5g/L、铀的初始浓度为35mg/L、吸附时间为80min。在最佳吸附条件下得到的去除率和吸附量分别为:98.75%和69.13mg/g;磷酸纤维素吸附钍的最佳条件为:pH值为4.0、材料用量为0.4g/L、钍的初始浓度为35mg/L、吸附时间为100min。在最佳吸附条件下得到的去除率和吸附量分别为:99.08%和86.70mg/g。  新生态MnO2为球形颗粒,每个颗粒状物体都是由纳米级球状晶体形成的串状体团聚形成,表面富含羟基。新生态 MnO2是两性物质,在大于其等电点(2.6左右)的情况下表面带负电。新生态MnO2对铀和钍的吸附性能和机理类似,都是依靠静电作用和其结构中的羟基对铀和钍离子的离子交换作用。新生态MnO2对铀和钍的吸附行为都符合准二级动力学速率方程、Frenudlich等温吸附模型,吸附过程都是自发的放热反应,且属于多层物理吸附,同样对两种核素的可重复利用性都很好。新生态MnO2对铀的最佳吸附条件为:pH值为5.0、材料用量为0.6g/L、铀的初始浓度为35mg/L、吸附时间为120min。在最佳吸附条件下得到的去除率和吸附量分别为:97.65%和56.96mg/g;新生态MnO2对钍的最佳吸附条件为pH值为4.5、材料用量为0.4 g/L、钍的初始浓度为35mg/L、吸附时间为100min。在最佳吸附条件下得到的去除率和吸附量分别为:99.39%和86.96mg/g。

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