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水稻土的铁同位素分析方法及第一性原理计算单斜辉石与斜方辉石间钙同位素平衡分馏系数

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铁是土壤中的关键元素，它不仅是几乎所有生物体的重要营养元素，而且控制着土壤中其他营养元素的行为。铁元素的迁移受土壤发育过程中各种物理、化学、生物作用影响，能很好地记录土壤风化和成壤过程中的诸多基本信息。
　　而铁元素的各种迁移改造，会改变铁同位素在土壤中的分布特征。因此，研究土壤中铁同位素组成和分馏机理，能为研究不同氧化还原及其他物理化学条件的土壤形成和转移提供宝贵线索。目前，土壤同位素的铁同位素组成数据非常有限，我们对土壤体系中的铁同位素分馏机制也知之甚少。本文旨在建立适合测定土壤样品铁同位素的分析方法，将铁同位素作为一个有效的地球化学工具应用到研究水稻土当中，进一步阐明铁在土壤风化、渗水改造等一系列发育过程中对环境体系造成的影响。围绕着这一最终目标，我们开发了针对水稻土样品铁同位素化学分离流程。观察结果显示，经过我们的化学流程处理，样品中的铁能与钠、钾、钙、铬、锰、镁等基质元素充分地分离，并达到高于98％的回收率，空白处于同位素测量可接受范围(空白/样品～1/1000-1/200)。
　　钙在地壳和地幔中是主要元素，是造岩矿物中的主要组成元素，同时也是众多生物过程不可或缺的元素（例如在动物的骨骼和贝壳中）。在陆壳风化和海洋演化的过程中，陆源的钙和CO2结合，在洋底形成碳酸岩，因此Ca在全球碳循环和古环境的演化中的作用非常重要。钙有着六个同位素(40Ca，42Ca，43Ca，44Ca，46Ca，48Ca)，近年来随着分析方法、分析精度的进步，钙同位素的精确测量成为可能，钙同位素地球化学在解释制约诸如行星际物质的增生和演化、硅酸盐地球的化学组成、全球碳循环以及非传统稳定同位素分馏机制等重大问题上都有着巨大的应用前景。
　　为更好地应用钙同位素到地球化学各领域的研究中，钙同位素的分馏机制至关重要，但是目前关于钙同位素分馏的实验和理论工作非常少见。这极大的限制了我们对钙同位素在自然样品中分馏的理解和应用。本文重点关注地幔的钙同位素组成和分馏。在上地幔的几个主要矿物中（橄榄石、尖晶石、单斜辉石、斜方辉石、石榴石），橄榄石和尖晶石的钙含量很低，单斜辉石、斜方辉石的CaO含量可观，且二者在很大温压范围都广泛存在，使得单斜辉石和斜方辉石是研究上地慢钙同位素组成的两个最重要对象。前人利用IsoProbe-T TIMS测得San Carlos未经淋溶的斜方辉石平均δ44/40Ca=1.21±0.10‰(2σm);单斜辉石平均δ44/40Ca=1.00±0.07‰(2σm);San Carlos和Kilbourne Hole地幔橄榄岩中两种矿物的分馏△44/40CaOPX-CPX可达0.37-0.75‰。这些高温条件下的钙同位素分馏显著，但是，我们并不清楚这个分馏的地质意义，以及它和温度压力的关系。
　　在高温高压的条件下，由于很难排除实验样品中的动力学分馏效应，目前国际上关于高温地质过程中矿物之间分馏效应的实验测定工作尚未有文献发表。因此，本文计划利用第一性原理计算来估计高温高压下，单斜和斜方辉石之间的钙同位素平衡分馏系数。
　　我们的计算结果显示，斜方辉石比单斜辉石配位数更低(6、7 vs.8)，更富集重钙同位素组成，与自然样品观测一致。此外，二者钙同位素平衡分馏大小受斜方辉石中钙的浓度([CaO]OPX)控制，且浓度越低时这一效应越显著。尽管在1275K的高温下，当[CaO]OPX从0.75 wt％降至1.03wt.％，△44/40CaOPX-CPX从0.5‰变化至0.36‰。这一△44/40CaOPX-CPX随[CaO]OPX降低而变大的趋势，能完美地解释已有的自然样品单斜辉石和斜方辉石间钙同位素分馏观测结果。如果已知地质样品中的斜方辉石和单斜辉石间的钙同位素平衡分馏及斜方辉石中精确钙含量的前提下，可利用钙同位素作为一个新的二辉石同位素温度计。更重要的是，我们的工作表明，当某一替代元素作为少量元素(～1％)时，其成分可以对两相间的同位素平衡分馏产生巨大影响。

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