准同型相界附近Pb（MgNb）O-xPbTiO单晶弛豫介电性质的研究

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准同型相界附近复合钙钛矿型Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3(PMN-xPT)弛豫铁电体具有复杂的晶相结构及优越的压电、机电耦合性能，由于实验结果的复杂性，许多理论只是定性的分析、描述，还存在一些模糊不清的推断，一些实验结果尚没有给出完备的解释、分析。本文主要讨论了以下问题。本文在有序微区“杂乱位置”模型的基础上，分析了极化微区形成过程中的能量变化。以顺电态与铁电态自由能之间的差值做为弛豫铁电体中形成极化微区的起因，并以相变过程中的潜热做为由顺电相向均匀极化铁电相转变的自由能变化的近似值。另一方面，晶格畸变在表面产生的弹性势能被看作阻碍极化微区生长的主要原因，给出了势能密度与微区尺寸的关系。通过自由能极值分析，所得到的PMN-xPT微区尺寸与实验结果相近，研究结果表明极化微区表面处形变产生的弹性势能是限制极化微区尺寸的一个重要原因。通过双极化机制模型对准同型相界附近PMN-xPT材料的拟合，分析了PT组分的增加(减小介电弛豫程度)及测试频率改变引起的介电响应机理的变化。结果表明随着固溶体中PT组分的增加，较大畴结构的形成会导致畴壁振动(呼吸行为)对介电常数贡献的减弱。同时，测试频率的增加会使较多的极化微区冻结转化为微畴，从而使畴壁振动(呼吸行为)对介电常数贡献的增加。当测试频率足够大时，可以观察到由于介电相应机制的变化引起的拟合参数的改变。通过在不同温度区间用双极化机制模型中高温介电行为公式和Smolensky的经验公式对介电温谱进行拟合、分析，对双极化机制模型中尚未明确物理意义的特征温度T2做出了解释。在高于T2的高温区间，随着温度的降低，铁电体内的极化微区密度增加、尺寸长大，弛豫铁电体与普通铁电体在这一过程中有相似的表现。温度降低至T2时，典型弛豫体由于随机场的作用发生弥散相变极化微区开始发生冻结转化为微畴，并保持微畴的状态至极低的温度。T2可以看作界定两个不同介电行为的特征温度。通过热处理过程的控制研究自组织电畴结构对介电性能的影响。淬火处理的准同型相界附近PMN-xPT单晶不能形成较为稳定的自组织电畴结构，微畴之间缺少相互关联作用，其中一些应力集中的区域在升温过程中产生应力场致相变，在Tf处形成宏畴，从而在温谱上Tf处介电峰得到强化。淬火前保温温度越高，效果越明显，当保温温度接近介电极值温度时，经淬火处理的样品中微畴的密度较高但未能达到稳定的自组织状态，在随后升温温谱测量过程中，低温介电行为反而得到加强。经过详细分析偏压下PMN-xPT单晶(001)切型样品的介电响应。实验结果表明自组织电畴结构的稳定性对于准同型相界附近PMN-xPT单晶的介电弛豫性有着重要的影响。经退火的样品在内应力及随机电场的作用下，电畴形成自组织的结构，这种结构相对比较稳定。当这种结构的稳定性足够强时，温度处于介电峰以下的介电常数的肩型异变消失，这时样品的P-E关系曲线出现与反铁电体类似的性质，首次极化的极化曲线落在电滞回线之外，即在电场作用下电畴自组织结构瓦解对应的电场强度大于其矫顽场。研究结果表明自组织电畴之间的强烈的相互束缚作用可以抑制介电常数频率弥散。而PT组分较低的样品，介电温谱在稍低于Tm的某一温度出现频率弥散的肩型异变，电场作用下电畴自组织结构瓦解对应的电场强度小于矫顽场。正交(O)相区可作为这两类具有不同介电行为材料组分的分界。

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作者
闫宗林;
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作者单位

北京工业大学;

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授予单位北京工业大学;
学科材料物理与化学
授予学位博士
导师姓名严辉,姚熹;
年度 2006
页码
总页数
原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类强性介质和压电介质;材料性能;
关键词
弛豫铁电体; PMN-xPT单晶; 极化微区; 自组织电畴结构;

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