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APO-11类杂原子分子筛的微波合成、表征及正十六烷临氢异构化性能

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第一章文献综述

第二章实验部分

第三章MeAPO-11和MeSAPO-11分子筛的表征

第四章Pt/SAPO-11及Pd/SAPO-11的正十六烷临氢异构化性能

第五章结论

参考文献

致谢

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摘要

本文在总结前人工作的基础上,采用微波晶化法合成了单杂原子MeAPO-11及双杂原子MeSAPO-11分子筛,通过XRD、NH3-TPD、TG-DTA、SEM、N2等温吸附-脱附等手段对合成样品进行了表征,最后通过高压连续微反装置,考察了负载Pt的SAPO-11系列分子筛对正十六烷的临氢异构化反应性能。 (1)首次通过微波辐射法成功合成出了单杂原子MeAPO-11及双杂原子MeSAPO-11分子筛,SEM结果表明通过微波辐射合成方法可以合成出相对水热方法合成的SAPO-11粒径更小的分子筛。在合成SAPO-11过程中,系统的考察了n(SiO2)/n(Al2O3)、pH值、压力、时间等因素对合成产物物化性质的影响,结果显示合适的合成条件为:pH=6.5、晶化压力为4.7×105pa、晶化时间为180min,当n(SiO2)/n(Al2O3)=1.9时合成的SAPO-11酸量最大。 (2)由于过渡金属离子半径远大于Si4+原子半径,从而使其进入AlPO4-11分子筛骨架较Si4+原子困难的多,所以过渡金属只有在很少的加入量下才能合成出杂原子MeAPO-11及MeSAPO-11分子筛,且合成的分子筛酸量相对小于SAPO-11分子筛。 (3)实验结果表明:SAPO-11系列分子筛载体的酸量越大尤其中强酸量越大,对异构化反应越有利,其中SAPO-11-1.9负载0.5%Pt的催化剂活性和选择性最好;比较Pt的负载量对反应性能的影响,Pt负载量为0.5%时,催化剂的反应性能最好,转化率达到92%,选择性达到84%;负载Pt与负载Pd的SAPO-11催化剂相比较,前者反应性能优于后者。 (4)酸量测定结果比较表明,微波辐射合成的SAPO-11分子筛比水热法合成的分子筛无论是总酸量还是中强酸所占的比例都有所增加,同时通过正十六烷临氢异构化表明,微波合成的SAPO-11分子筛反应效果明显好于水热法合成的SAPO-11分子筛。 (5)通过SAPO-11分子筛上正十六烷的临氢异构化实验表明,合适的正十六烷临氢异构化条件为:压力2.0MPa、LHSV1.5h-1、温度340℃、V(H2):V(反应液)600。

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