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AUTOCLAVE STUDIES OF SUPPORTED COBALT CARBONYL CLUSTERS FOR THE FISCHER-TROPSCH SYNTHESIS (HETEROGENEOUS CATALYSIS, X-RAY PHOTOELECTRON SPECTROSCOPY, CARBON MONOXIDE REDUCTION, LASER INDUCED DECARBONYLATION).

机译：费托合成的支撑钴碳团簇的高压灭菌研究（非均相催化，X射线光电子能谱，碳一氧化碳还原，激光诱导的脱碳）。

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The clusters Co(,2)(CO)(,8), RCCo(,3)(CO)(,9) (R = CH(,3), C(,6)H(,5)), Co(,4)(CO)(,12), and Co(,6)(CO)(,15)('2-) supported on (gamma)-Al(,2)O(,3) and Co(,4)(CO)(,12) supported on KOH-(gamma)-Al(,2)O(,3), SiO(,2)-Al(,2)O(,3), kieselguhr, Florisil, ZnO, and molecular sieve 5A are active Fischer-Tropsch (F-T) catalysts. The Co(,4)(CO)(,12)/(gamma)-Al(,2)O(,3) system was characterized by x-ray photoelectron spectroscopy (XPS), laser induced mass spectroscopy (LIMS), and transmission electron microscopy (TEM). Initially deposited zero-valent Co(,4)(CO)(,12) is extremely sensitive to oxidation. After thermal decarbonylation and F-T reaction, reduced cobalt is present in addition to Co(II). LIMS spectra show that small Co clusters, Co(,x) (x = 2,5,6,7), are present on the surface before reaction. After one F-T cycle, only Co(,4) clusters of the type Co(,4)(CO)(,x) (x = 2-6) and cluster carbides, Co(,4)(CO)(,x)C (x = 0,1,2,4,11), are present. No visible Co crystallites are seen in TEM at magnification x258,000.; For the various clusters supported on (gamma)-Al(,2)O(,3), the initial activity decreases with increasing precursor stability, however, the turnover number and product selectivities are similar under batch conditions at 250(DEGREES)C. For supported Co(,4)(CO)(,12), the initial activity decreases with increasing basicity of the support. The turnover numbers and selectivities are similar for all supports except SiO(,2)-Al(,2)O(,3) which exhibits a significantly greater turnover number. At lower temperatures and CO conversion, Co(,4)(CO)(,12)/(gamma)-Al(,2)O(,3) is selective for C(,2)-C(,4) alkanes and alkenes.; Reactions of C(,6)H(,5)CCo(,3)(CO)(,9)/SiO(,2)-Al(,2)O(,3) under CO, H(,2), and CO/H(,2) atmospheres were studied. The fate of the capping C(,6)H(,5)C(TBOND) group was followed by monitoring gas phase production of cyclic C(,6) and C(,7) hydrocarbons. Comparison of C(,6)/C(,7) ring ratios indicates that the presence of CO inhibits hydrogenolysis of the C-Co bond. To account for this behavior, a model is proposed in which CO inserts between the C-Co bond of intact surface clusters.
机译：簇Co（，2）（CO）（，8），RCCo（，3）（CO）（，9）（R = CH（，3），C（，6）H（，5）），Co（ ，4）（CO）（，12）和Co（，6）（CO）（，15）（'2-）支撑在（γ）-Al（，2）O（，3）和Co（，4 （CO）（，12）负载在KOH-（γ）-Al（，2）O（，3），SiO（，2）-Al（，2）O（，3），硅藻土，Florisil，ZnO，分子筛5A和5A是活性的费-托（FT）催化剂。 Co（，4）（CO）（，12）/γ-Al（，2）O（，3）系统的特征在于X射线光电子能谱（XPS），激光诱导质谱（LIMS）和透射电子显微镜（TEM）。最初沉积的零价Co（，4）（CO）（，12）对氧化极为敏感。热脱羰和F-T反应后，除Co（II）外还存在还原的钴。 LIMS光谱表明，反应前表面上存在小的Co团簇Co（，x）（x = 2,5,6,7）。一个FT循环后，仅Co（，4）（Co =，6）类型的Co（，4）簇和碳化物Co（，4）（CO）（，x）簇C（x = 0,1,2,4,11）存在。放大倍数x258,000下在TEM中看不到可见的Co微晶。对于γ-Al（，2）O（，3）上支持的各种簇，初始活性随前体稳定性的增加而降低，但是，在250°C的分批条件下，周转数和产物选择性相似。对于支持的Co（，4）（CO）（，12），初始活性随支持碱度的增加而降低。除SiO（，2）-Al（，2）O（，3）表现出明显更大的周转数外，所有载体的周转数和选择性均相似。在较低的温度和CO转化率下，Co（，4）（CO）（，12）/γ-Al（，2）O（，3）对C（，2）-C（，4）烷烃具有选择性烯烃。 C（，6）H（，5）CCo（，3）（CO）（，9）/ SiO（，2）-Al（，2）O（，3）在CO，H（，2）下的反应和CO / H（，2）气氛进行了研究。封端C（，6）H（，5）C（TBOND）组的命运随后是监测环状C（，6）和C（，7）烃的气相生产。 C（，6）/ C（，7）环比的比较表明，CO的存在抑制了C-Co键的氢解。为了解决此问题，提出了一个模型，其中CO插入完整表面簇的C-Co键之间。

著录项

  • 作者

    MEYERS, GREGORY FREDERICK.;

  • 作者单位

    Texas A&M University.;

  • 授予单位 Texas A&M University.;
  • 学科 Chemistry Inorganic.
  • 学位 Ph.D.
  • 年度 1985
  • 页码 116 p.
  • 总页数 116
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 eng
  • 中图分类 无机化学;
  • 关键词

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