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水蒸汽浴FeS_(2)高效Fenton降解甲草胺

         
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摘要

由于硫化铁在自然环境中的丰富性,其生成活性氧和降解各种有机污染物的类Fenton活性已被广泛研究。然而,由于表面含铁活性位点的暴露有限,它们的类Fenton活性通常不高。在本研究中,以黄铁矿(FeS_(2))为例,基于水蒸汽对FeS_(2)的热处理,开发了一种提高硫化铁矿物Fenton活性的新策略,研究发现经水蒸汽热处理后的FeS_(2)(Heat-FeS_(2))对甲草胺(ACL)的非均相Fenton活性比由水热反应制备的母体FeS_(2)(Fresh-FeS_(2))更高。在初始pH为6.3时,Heat-FeS_(2)-Fenton体系对ACL的降解速率为0.48 min-1,约为Fresh-FeS_(2)-Fentton体系的23倍。电子自旋共振分析和苯甲酸探针实验证实,与Fresh-FeS_(2)-Fenton体系相比,在Heat-FeS_(2)-Fenton体系中产生更多的羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O_(2)^(-))。HeatFeS_(2)的Fenton活性大幅增强主要可归因于含量增加的高活性表面Fe^(2+)/Fe^(3+)组份、较高的Fe^(2+)浸出量和最佳的反应p H条件。扫描电镜,透射电镜,X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱等一系列表征结果表明,热处理可显著促进晶格Fe^(2+)向表面活性Fe^(2+)的转化,同时增强表面SO42-的生成,从而形成高酸性表面。此外,热处理后Fresh-FeS_(2)表面Fe^(2+)在表面总铁中的百分比从13%提高到了Heat-FeS_(2)的29%,而且Heat-FeS_(2)的Fe^(2+)浸出量(0.23 mmol·L-1)也远高于FreshFeS_(2)的Fe^(2+)浸出量(<0.02mmol·L-1)。为了进一步阐明Heat-FeS_(2)材料ACL降解活性增强的机理,我们通过XPS技术监测类Fenton反应前后Heat-FeS_(2)表面Fe和S物种的变化关系。结果表明,H2O_(2)反应后,Fresh-FeS_(2)和Heat-Fee S_(2)中Fe^(2+)和Fe^(3+)的表面含量显著增加,而S_(2)2-物种的表面浓度则相对下降,证实了S_(2)2-物种在Fe^(3+)还原为Fe^(2+)循环中的关键作用。重要的是,本研究不仅加深了对FeS_(2)氧化转化、腐蚀及其对天然环境中有毒有机物转化与降解的认识,而且还提供了一种基于硫化铁矿物的高效Fenton氧化方法。

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