氮掺杂还原氧化石墨烯与吡啶共聚g-C3N4复合光催化剂及其增强的产氢活性

程若霖; 金锡雄; 樊向前; 王敏; 田建建; 张玲霞; 施剑林

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氮掺杂还原氧化石墨烯与吡啶共聚g-C3N4复合光催化剂及其增强的产氢活性

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采用一种新颖有效的席夫碱化学法合成吡啶共聚改性的g-C3N4,其可见光催化产氢性能较(由尿素为前驱物制备的)纯g-C3N4显著增强.在此基础上,又进一步通过一步煅烧的方法构建了吡啶改性g-C3N4和N掺杂还原氧化石墨烯(N-rGO)的复合物,其产氢活性得到了进一步地提高,氢气产量最高达到304μmol·h-1,分别为纯g-C3N4和吡啶改性g-C3N4的11.7倍和3.1倍.除了其增强的可见光吸收能力,增大的表面积,我们认为:吡啶环作为分子内电子受体,N-rGO作为“电子转移活性位”,二者共同促进了光生载流子分离和转移,从而显著增强了该复合体系的光催化活性.%Here,we fabricated a pyridine-copolymerized g-C3N4 by a novel and cost-effective approach based on Schiff-base chemistry.Thus produced g-C3N4 showed significantly enhanced and stable visible-light photocatalytic H2 evolution performance compared to pristine g-C3N4 obtained from urea.Subsequently,we constructed a composite of pyridine-modified g-C3N4 and N-doped reduced graphene oxide (N-rGO) by facile one-pot calcination to elevate the photocatalytic efficiency further.The peak H2 production rate achieved using this composite was 304 μJmol·h-1,about 11.7 and 3.1 times as those obtained using pure g-C3N4 and pyridine-modifled g-C3N4,respectively.In addition to enhanced visible light absorbance and enlarged surface area,the promoted separation,transfer,and surface reactivity of photogenerated charge carriers by the pyridine ring as intramolecular electron acceptor and N-rGO as "electron-transfer activation region" are considered responsible for the remarkably enhanced photocatalytic activity.

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来源
《物理化学学报》 |2017年第7期|1436-1445|共10页
作者
程若霖; 金锡雄; 樊向前; 王敏; 田建建; 张玲霞; 施剑林;
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作者单位

中国科学院上海硅酸盐研究所,高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室,上海200050;

中国科学院大学,北京100049;

中国科学院上海硅酸盐研究所,高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室,上海200050;

中国科学院大学,北京100049;

中国科学院上海硅酸盐研究所,高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室,上海200050;

中国科学院大学,北京100049;

中国科学院上海硅酸盐研究所,高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室,上海200050;

中国科学院大学,北京100049;

中国科学院上海硅酸盐研究所,高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室,上海200050;

中国科学院大学,北京100049;

中国科学院上海硅酸盐研究所,高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室,上海200050;

中国科学院大学,北京100049;

中国科学院上海硅酸盐研究所,高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室,上海200050;

中国科学院大学,北京100049;

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正文语种 chi
中图分类半导体化学;
关键词
光催化; 石墨相氮化碳; 共聚合; 分解水制氢; 纳米复合材料;

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