磷酸盐的添加对甲烷氧化偶联反应r镧基催化剂的影响

白燕; 夏文生; 翁维正; 连孟水; 赵明全; 万惠霖

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磷酸盐的添加对甲烷氧化偶联反应r镧基催化剂的影响

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A series of La-based catalysts promoted by different contents of PO3-4 was synthesized by the citric acid method and their catalytic performance for oxidative coupling of methane ( OCM) was investigated to clarify the effect of PO3-4 on La-based catalyst. With characterizations such as X-ray powder diffraction(XRD), O2-temperature programmed desorption(O2-TPD) and X-ray photoelectron spectroscopy( XPS), we studied the physicochemical properties of the catalysts. The results showed that the phases of the catalysts were changed from La2 O3 , La3 PO7 to LaPO4 along with the decreased size when phosphate added. If the catalyst was composed of two phases(La2 O3 and right amount of La3 PO7 ), it showed better performances in OCM, which corresponded to the more quantities of surface defect sites and the larger ratio of electrophilic oxygen species/ lattice oxygen species than other samples.%采用柠檬酸法制备了不同含量磷酸盐修饰的镧基催化剂,考察了磷酸盐的添加对镧基催化剂甲烷氧化偶联反应(OCM)活性的影响,并借助X射线衍射(XRD)、O2-程序升温脱附(O2-TPD)及X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的理化性质进行了表征.结果表明,随着磷酸盐加入量的增大,催化剂样品的粒径逐渐减少,催化剂的物相由La2 O3向La3 PO7和LaPO4逐步转变.当催化剂的物相由La2 O3和适量的La3 PO7构成时,催化剂具有较多的表面缺陷位点数和较大的亲电氧物种/晶格氧物种比值,并呈现出良好的OCM反应性能.

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来源
《高等学校化学学报》 |2018年第2期|247-254|共8页
作者
白燕; 夏文生; 翁维正; 连孟水; 赵明全; 万惠霖;
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作者单位

厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,福建省理论计算化学重点实验室,厦门 361005;

厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,福建省理论计算化学重点实验室,厦门 361005;

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厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,福建省理论计算化学重点实验室,厦门 361005;

厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,福建省理论计算化学重点实验室,厦门 361005;

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正文语种 chi
中图分类化学动力学、催化作用;
关键词
磷酸盐; 甲烷氧化偶联; 氧化镧; 磷酸氧镧;

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