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人工氧缺陷对提高Bi2O2CO3纳米片光催化活性和选择性的关键作用

         

摘要

碳酸氧铋(Bi2O2CO3,BOC)是一种新兴的半导体光催化剂.然而,纯BOC具有较强的紫外光吸收能力和较高的载流子复合率,因而其光催化效率较低.本研究通过添加NaBH4在BOC表面引入氧缺陷(标记为OV-BOC),以拓宽光吸收范围,提高电荷分离效率.结果表明,NaBH4的加入改变了BOC的表面结构,产生了更多的氧缺陷作为活化反应物的反应位点,使光催化净化NO的去除率由BOC的10.0%提高到OV-BOC的50.2%.XRD、XPS和EPR的测定结果证明了含有氧缺陷的正方晶系BOC的成功合成.SEM和TEM表征发现OV-BOC为纳米片状结构,并且其表面的确因缺陷而形成了晶格条纹的变化.UV-vis DRS、Mott-Schottky和禁带宽度计算结果发现BOC中的氧缺陷可以减小禁带宽度,而PL和SPV的测定结果表明氧缺陷也促进了电荷转移.根据ESR谱和DFT计算结果,OV-BOC的所有活性氧信号强度大大超过BOC,进一步证明氧缺陷可以促进载流子的生成和运输.此外,OV-BOC的?OH信号强度超过BOC,说明氧缺陷可以驱动电子/空穴的分离,从而促进?OH的产生.因此,O2和H2O分子的活化被促进,从而产生更多的活性氧参与光催化反应并极大地提高了NO的去除效率.另外,利用原位红外光谱动态监测了光催化氧化NO反应的中间产物的演化过程.结合原位红外光谱和DFT的结果表明,氧缺陷能促进OV-BOC中间产物和表面氧缺陷之间的电子交换,使反应物更容易被活性自由基氧化,这有利于NO转化为目标产物从而抑制毒副产物的生成.该研究为提高光催化剂活性和选择性提供了新的途径,也为理解气相光催化反应机理提供了新的思路.

著录项

  • 来源
    《催化学报》 |2019年第5期|620-630|共11页
  • 作者单位

    重庆大学煤矿灾害动力学与控制国家重点实验室;

    资源及环境科学学院;

    重庆400044;

    重庆工商大学环境与资源学院;

    催化与环境新材料重庆市重点实验室;

    重庆400067;

    重庆交通大学材料科学与工程学院;

    重庆400074;

    重庆大学材料科学与工程学院;

    机械传动国家重点实验室;

    重庆400044;

    中国地质大学材料科学与工程学院;

    矿物岩石材料开发应用国家专业实验室;

    北京100083;

    重庆大学煤矿灾害动力学与控制国家重点实验室;

    资源及环境科学学院;

    重庆400044;

    电子科技大学基础与前沿科学研究院;

    环境科学与技术研究中心;

    四川成都611731;

  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 chi
  • 中图分类
  • 关键词

    碳酸氧铋; 氧缺陷; 可见光催化; 反应物活化; 光催化机理;

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