调控层状双金属氢氧化物电子结构促进氧析出反应

黄靓靓; 邹雨芹; 陈大伟; 王双印

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调控层状双金属氢氧化物电子结构促进氧析出反应

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氢气具有能量密度高、无毒、燃烧产物无环境污染等优点,是一种极具应用前景的可再生能源.目前制氢技术主要包括天然气重整制氢、光解水制氢及电解水制氢,其中天然气重整制氢存在纯度低、成本高的缺点,而光解水制氢技术尚不成熟.电解水制氢纯度高、成本低,已成为一种比较常用且成熟的制氢方法.电解水过程是指在电解池中利用电能分解水分子并释放出氢气和氧气的电化学过程,它包含两个半反应,即阳极析氧反应(OER)和阴极析氢反应(HER).在室温下驱动析氢反应与析氧反应的理论电位分别为0与1.23 V.但是,在实际电解过程中需要额外的电位(过电位)去激活和克服原始反应能垒,因此,尽可能的降低电解水的过电位是氢能广泛应用的必要条件.过渡金属化合物,特别是层状双金属氢氧化物(LDHs),由于其独特的二维层状结构和组成元素可灵活调变等特性,被认为是最具发展前景的电催化剂之一.但LDHs较差的电子导电性和较厚的板层结构极大的限制了其作为氧析出电催化剂的大规模应用.本文总结了LDHs作为OER电催化剂的研究进展,重点介绍了不同阳离子、不同阴离子、缺陷工程、各类插层阴离子和表面改性等改变对材料表面电子结构的影响机制.本文首先介绍了电解水析氧反应在不同电解液中的反应机理,讨论了析氧反应在动力学和热力学过程的主要障碍.通过对大量文献的归纳,综述了近年来通过调控LDHs的电子结构增加其活性位点数目、增强活性位点的本征活性,进而提高其OER催化性能的研究成果和最新进展,重点探讨了阳离子调控、阴离子调控、缺陷工程、插层阴离子调控和表面改性等调控方式对LDHs电催化剂OER性能的影响,总结了各种电子结构调控及其对电催化性能的影响.通过分析不同价态阳离子、阴离子对催化活性位点的电子结构影响,不同层间插层阴离子对催化剂层间距的影响,不同类型缺陷带来的微观结构和表层电子结构变化及表面改性带来的表层电子状态,亲疏水性的区别等实验现象,总结了层状过渡金属氢氧化物OER性能提升的策略.此外,本文还做了在LDHs的催化性能调控方面的挑战和展望,对未来开发和设计高效的OER电催化剂提供了崭新的思路.

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来源
《催化学报》|2019年第12期|1822-1840|共19页
作者
黄靓靓; 邹雨芹; 陈大伟; 王双印;
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作者单位

湖南大学化学化工学院湖南省碳材料与电化学能源实验室化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙 410082;

青岛科技大学材料科学与工程学院山东青岛 266042;

深圳大学光电子器件与系统教育部重点实验室广东深圳 518060;

湖南大学深圳研究院广东深圳 518057;

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正文语种 chi
中图分类
关键词
氧析出反应; 层状双金属氢氧化物; 阳离子/阴离子调控; 缺陷工程; 电催化剂; 电子; 掺杂;

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