负载型V2O5/TiO2催化剂表面分散状态和性质对氨选择性催化还原NO性能的影响

唐富顺; 庄柯; 杨芳; 杨利利; 许波连; 邱金恒; 范以宁

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cqvip:采用多种物理化学手段研究了不同负载量V2O5/TiO2催化剂的VOx物种分散状态、表面酸性、可还原性及其选择性催化还原(SCR)NO性能.结果表明,V2O5在锐钛矿TiO2表面的实测单层分散容量约为1.14mmol V/100m2TiO2,与"嵌入模型"的估算值相符,表明分散态的钒离子应键合在TiO2表面的八面体空位上.随着V2O5负载量的增加,V2O5/TiO2催化剂上NO转化频率(TOF)先急剧增加,至0.70mmol V/100m2TiO2(略超过分散容量的一半)时达到极大(约8.3×10-3s-1),然后又急剧下降;同时,孤立VOx物种可能倾向于分散在相邻的八面体空位上,且通过V-O-V化学键相连形成聚合的VOx物种,V-O-V键所占比例增加而V-O-Ti键所占比例减小,催化剂表面单位钒离子的Brnsted酸中心量增加,故催化剂的TOF急剧增加.随着负载量进一步增加,虽然催化剂表面单位钒离子的Brnsted酸中心量仍缓慢增加,但V-O-Ti键所占比例减少,导致钒离子的可还原性下降,另外,分散容量以上时晶相V2O5的形成也导致钒离子表面利用率下降,从而导致催化剂的TOF下降.桥式Brnsted酸位(V-O(H)-V)也是SCR反应活性中心之一,不同负载量V2O5/TiO2催化剂上SCR活性与表面VOx物种的分散状态、表面酸性和钒离子可还原性密切相关.

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来源
《催化学报》 |2012年第6期|933-940|共8页
作者
唐富顺; 庄柯; 杨芳; 杨利利; 许波连; 邱金恒; 范以宁;
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作者单位

南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏省纳米技术重点实验室江苏南京 210093;

桂林理工大学化学与生物工程学院 “应用电化学新技术”广西高校重点实验室广西桂林 541004;

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正文语种 chi
中图分类化学动力学、催化作用;
关键词
钒氧物种; 分散状态; 选择性催化还原; B酸位; 可还原性; 氮氧化物;

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