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首页> 中文期刊> 《催化学报》 >有机胺表面修饰的一维CdSe_(0.8)S_(0.2)-DETA/二维SnNb_(2)O_(6)S型异质结及其可见光光催化CO_(2)还原性能

有机胺表面修饰的一维CdSe_(0.8)S_(0.2)-DETA/二维SnNb_(2)O_(6)S型异质结及其可见光光催化CO_(2)还原性能

         
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近年来,随着人口的增加,汽车尾气的排放和化石燃料的燃烧加剧,大气中的二氧化碳含量持续增加.光催化技术是根本上解决上述问题的有效方法之一.但目前光催化技术存在催化效率低、载流子易复合等缺点.二维SnNb_(2)O_(6)纳米片能够有效缩短光生电子从材料内部到材料表面的传输距离,减少电子和空穴在光催化剂中的复合.但SnNb_(2)O_(6)的带隙较宽,导致可见光吸收率较低,而且在单一的半导体材料中,强氧化还原能力和高可见光吸收能力难以共存.CdSe_(x)S_(1-x)-DETA是一种直接带隙半导体,在可见光范围内可调节带隙.为了提高SnNb_(2)O_(6)的光催化活性和光吸收范围,在两种半导体材料之间设计异质结是一种有效的方法.其中,梯型(S型)异质结可以有效促进光生电子-空穴对的分离和转移,并保持强大的氧化和还原能力,在有效降低电子空穴对的复合速率的同时,增强光催化剂的活性和稳定性.本文通过溶剂热法设计制备了S型Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA/SnNb_(2)O_(6)异质结构材料,利用X射线衍射(XRD)可以观察到除Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA和SnNb_(2)O_(6)物相外,没有其它组分.采用扫描电子显微镜和透射电子显微镜(TEM)进一步观察了光催化剂的结构和形貌,结果表明,一维的Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA生长在二维SnNb_(2)O_(6)纳米片上;能谱分析也证实该催化剂仅包含Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA和SnNb_(2)O_(6)中的元素,无其它杂质;TEM的晶格条纹进一步表明两种物质是复合在一起的,不是机械的混合物.紫外可见光漫反射光谱(UV-Vis)结果表明,Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA和SnNb_(2)O_(6)的吸收带边分别为1.71和2.52 e V.随着复合样品中Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA含量的增加,其可见光吸收范围增大.光电流和阻抗响应图谱表明,Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA/SnNb_(2)O_(6)复合材料具有较高的光响应和较低的阻抗,有利于电子空穴的运输.光催化CO_(2)还原测试结果表明,30%Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA/SnNb_(2)O_(6)催化CO_(2)还原生成CO的产率(17.31μmol·g^(-1)·h^(-1))最高,分别是SnNb_(2)O_(6)(6.2μmol·g^(-1)·h^(-1))和Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA(3.6μmol·g^(-1)·h^(-1))的2.8倍和4.8倍.XRD测试结果表明,反应后光催化剂的与新鲜光催化剂的衍射峰基本相符.催化剂经过4次循环测试后催化性能基本稳定,说明光催化剂具有较好的稳定性.XPS表征结果显示,相对于纯的Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA与SnNb_(2)O_(6),复合材料中Cd,Se与S的结合能降低,周围的电子密度增大,而复合材料中Sn,Nb与O的结合能增加,周围的电子密度降低,这表明电子从SnNb_(2)O_(6)到Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA的转移路径遵循S型异质结机理.综上,本文提供了一种简单的制备S型光催化方法,可以优化能带结构以促进光生载流子的分离,从而实现高效率的二氧化碳还原.

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