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异质原子在碱性电解水催化剂中的作用——反应机理

         
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构建低碳绿色能源体系是全世界追求的目标.氢气具有能量密度高、零碳排放的优势,是理想的清洁能源.目前市场上95%以上的氢气来自于与化石燃料相关的工艺,如煤气化、甲烷蒸汽重整等方法,在制氢过程中不可避免地会排放大量的温室气体.电解水制氢具有产氢纯度高、工艺简单、转换效率高等优点,还可直接与可再生能源(如太阳能、风能等)耦合,是一种很有前景的绿色制氢技术.碱性电解水,由于廉价的非贵金属基材料(如Fe、Co、Ni、Cu等)可以在电解槽中很好地工作,展现出了良好的应用前景.为了进一步提高非贵金属电催化剂分解水的催化活性,科研人员从增加活性位点数量和提高单个活性位点的本征活性两方面着手,发展新的高效电催化剂.独特的纳米结构设计能够增加催化剂的活性位点数量,进而提高催化剂的催化活性,但催化性能的提高程度有限.增加单个活性位点的本征活性是从本质上提高催化剂活性的另一种有效策略.其中,异质原子修饰是提高催化剂本征活性最有效的方法之一,它可以通过调节催化剂的物理化学性质来提高催化剂的本征活性,包括诱导相变、提高电导率、调整电子密度和建立双催化位点等.本文基于电解水析氢反应(HER)和析氧反应(OER)在碱性电解质中的反应路径,综述了异质原子在增强反应动力学中的关键作用,特别是异质原子的引入可以直接或间接地优化活性位点与中间体之间的相互作用,从而提高本征活性.首先,总结了一系列具有代表性的异质原子修饰的电催化剂;其次,深入讨论了异质原子在OER和HER反应路径中的重要作用;最后,提出了异质原子修饰的电极的一些挑战和前景,旨在从原子层面揭示异质原子对电解水反应机理的影响,为合理设计高效电解水催化剂提供指导.本文为构建高效、低成本的电催化剂,并应用于水电解以及其他能源转化领域提供一些借鉴.

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