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羟胺/EDTA协同强化芬顿反应的机理与动力学

         

摘要

经典芬顿反应(Fe^(2+)/H_(2)O_(2))在实际水处理中存在pH响应范围窄、亚铁盐投加量大和铁泥产量高等技术瓶颈问题。改用乙二胺四乙酸(EDTA)络合的亚铁离子(Fe^(2+)-EDTA)做引发剂后,pH响应范围明显扩大,然而也引入了有机二次污染,同时提高了溶解铁的去除难度。在Fe^(2+)-EDTA/H_(2)O_(2)体系中投加还原性的羟胺(HA),可将失活的Fe^(3+)-EDTA转化成具有活性的Fe^(2+)-EDTA,从而实现低铁投加量/低EDTA投加量条件下有机污染物的消除。结果表明:以伊文思蓝为模型污染物,HA/EDTA/芬顿体系的pH范围可扩大至7.0~9.0;铁离子和EDTA的最佳投料比为1∶1,H_(2)O_(2)的最佳投加量为0.5 mmol∙L^(−1),HA的最佳投加量为0.1 mmol∙L^(−1);HA/EDTA/芬顿体系中主要的活性物质为羟基自由基(·OH);苯基甲基亚砜(PMSO)的降解路径分析则证明了新体系中高价铁(FeIV)几乎不起任何作用。以上结果表明,将羟胺引入EDTA/芬顿体系后可同步降低铁离子与络合剂的使用量,故此体系改变了络合剂强化的芬顿反应中药剂投加量过大与后续铁离子不好处置的问题,可为进一步拓展芬顿反应的应用范围提供参考。

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