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稀土元素对ZrO2-M2O3/MCM-41(M=La,Ce,Sm,Gd)氢转移催化活性的影响

         

摘要

通过浸渍法制备了5%ZrO2/MCM-41、5%ZrO2-5%M2O3/MCM-41(M=La,Ce,Sm,Gd)催化剂,考察其在苯乙酮氢转移还原生成α-苯乙醇反应中的催化活性,同时对样品进行XRD、N2吸附-脱附、吡啶吸附原位红外等表征分析,研究添加稀土金属氧化物对催化剂活性的影响机理.结果表明:ZrO2及稀土金属氧化物均以无定型态或粒度低于XRD检测限的细小晶粒较好地分散在MCM-41介孔分子筛内表面;加入稀土金属氧化物对ZrO2/MCM-41的催化活性有较大影响,催化活性按5%ZrO2-5%La2O3/MCM-41 >5%ZrO2-5%Sm2O3/MCM-41 >5%ZrO2-5%Gd2O3/MCM-41 >5%ZrO2/MCM-41 >5%ZrO2-5%Ce2O3/MCM-41降低.这一方面归因于加入稀土金属氧化物增强了催化剂表面Zr-OH、L酸中心及B酸中心的酸性,另一方面归因于La2O3的加入使催化剂表面酸中心数目明显提高,Sm2O3、Gd2O3的加入使催化剂表面酸中心数目有所降低,而加入Ce2O3使催化剂表面酸中心数目显著减少.

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