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Ce1-XMnXO2-a复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧性能的研究

     
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采用水热法合成了系列Ce1-XMnXO2-a-T(X=0.0,0.1,0.2,0.3,0.5,0.7,0.9,1.0;T表示焙烧温度),T=500,650,800℃)复合氧化物催化剂用于甲烷的催化燃烧.通过XRD、N2吸/脱附、TG-DSC、UV-Vis-DRS和TPR表征手段研究了不同组成催化剂的物理化学性质及其对甲烷催化燃烧活性.结果表明,在500℃焙烧的情况下Mn进入CeO2晶格形成均相固溶体催化剂的最大取代值为0.7,而当Mn继续增加时则出现Mn2O3晶相偏析,同时各催化剂具有较高的比表面积;随着焙烧温度的升高,进入CeO2晶格的Mn最大取代值逐渐减少,650和800℃时分别为0.5和0.3,且比表面积相应降低.Ce1-XMnXO2-a-800催化剂的还原行为大致呈现三阶段,即为Mn2O3→Mn3O4的还原(340～420℃),Mn3O4→MnO的还原(420～480℃)和体相氧化铈的还原(700～900℃),且Mn的引入整体上提高了催化剂的可还原能力.甲烷催化燃烧活性评价结果表明,比表面积并非影响催化剂活性的主要因素,影响催化剂甲烷催化活性的主要因素为催化剂的组成、可还原能力和焙烧温度;而其中以Ce0.3Mn0.7O2-a-800催化剂表现出较高的甲烷催化燃烧活性,在甲烷转化率为10%和90%时的温度分别为430和613℃.进一步考察Ce0.3Mn0.7O2-a在不同温度(500、650、800和1 000℃)焙烧后的催化活性表明,随着焙烧温度的提高催化剂催化活性降低.

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