KIT-6负载CeO2催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯

史亚卜; 张国强; 孙宇辰; 郑华艳; 李忠; 上官炬; 米杰; 刘守军; 史鹏政

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采用不同老化温度(80、100、120和150C)合成了一系列KIT-6载体,并通过浸渍法制备了相应的CeO2/KIT-6催化剂.结合X射线衍射、N2物理吸附、NH3程序升温脱附、CO2程序升温脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱等表征结果,详细考察了老化温度对KIT-6结构以及CeO2/KIT-6催化剂直接催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)反应活性的影响.结果表明,不同老化温度下制备的KIT-6均保持其独特的三维孔道结构.随着老化温度升高,KIT-6比表面积先增大后减小,当老化温度为100°C时,KIT-6比表面积达到最大(683 m2·g-1).KIT-6较高的比表面积有利于提高CeO2分散度,进而提高暴露的活性位点数量,催化活性随催化剂表面中等碱/酸性吸附位数量和Ce3+含量的增加而逐渐提高.其中,CeO2/100-KIT-6催化剂中CeO2颗粒尺寸最小(5.9 nm),暴露的活性位数量最高,催化活性最佳.随后,考察了反应温度和压力对CeO2/100-KIT-6催化活性的影响.随着反应温度提高,催化活性先升高后降低,当反应温度为140°C时,催化活性最高;且催化活性随反应压力的提高而逐渐增加.在反应温度为140°C、压力为6.8 MPa条件下,催化剂经6次循环后,DMC收率由15 mmol·gCeO2-1逐渐降低至2.8 mmol·gCeO2-1,原因归结为反应过程中CeO2纳米颗粒发生团聚,使暴露出的活性位数量减少.

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来源
《无机化学学报》 |2021年第6期|1004-1016|共13页
作者
史亚卜; 张国强; 孙宇辰; 郑华艳; 李忠; 上官炬; 米杰; 刘守军; 史鹏政;
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作者单位

太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024;

太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024;

太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024;

太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024;

太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024;

太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024;

太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024;

太原理工大学化学化工学院太原030024;

太原科瑞康洁净能源有限公司太原030006;

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原文格式 PDF
正文语种 chi
中图分类催化剂;
关键词
CO2; CeO2/KIT-6; 碳酸二甲酯; 颗粒尺寸; 活性位;

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