亚铁金属有机层的合成、结构及其超快仿生催化性能

陈宇轩; 龚裕; 张文达; 晏晓东; 顾志国

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六水合四氟硼酸亚铁、三水合四氰基铂酸钾和4-甲基吡啶-N-氧化物在水和乙醇中自组装形成了一种新的二维金属有机框架(Fe-MOF)。单晶结构分析表明,Fe-MOF结晶于单斜空间群P2_(1)/c。在Fe-MOF中,每个[Pt(CN)_(4)]^(2-)通过氰基桥联4个Fe原子,而每个Fe原子与4个[Pt(CN)_(4)]^(2-)的N相连形成二维(4,4)网格结构。二维层之间通过范德华力沿c轴形成AB堆积,层间距约为0.6 nm。亚铁中心存在2种[FeN_(4)O_(2)]八面体配位环境,一种亚铁离子的轴向与2个水分子配位,而另一种亚铁离子的轴向与1个水分子和1个4-甲基吡啶-N-氧化物配位。Fe-MOF可通过超声剥离形成亚铁金属有机层(Fe-MOL)。红外光谱(FT-IR)和X射线粉末衍射(PXRD)分析表明,Fe-MOL保持二维晶态结构。扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)表征显示Fe-MOL为纳米层状结构。原子力显微镜(AFM)分析结果表明Fe-MOL为5 nm左右超薄层状结构。得益于亚铁中心的配位环境与天然血红素相似,Fe-MOL在2,2′-联氮-双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)二铵盐(ABTS)的催化氧化反应中展现出超快的催化速率和超高的催化效率,反应溶液在16 s内由无色变为深绿色,表观二级速率常数(k_(cat)/K_(m);k_(cat)为催化常数,K_(m)为米氏常数)高达4.70×10^(6)mmol^(-1)·L·s^(-1)。Fe-MOL具有良好的催化循环稳定性,5次循环后仍然具有90%的催化活性。Fe-MOL优异的催化效率超过了大部分已报道的MOF类仿生催化剂。

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来源
《无机化学学报》 |2022年第3期|519-527|共9页
作者
陈宇轩; 龚裕; 张文达; 晏晓东; 顾志国;
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作者单位

江南大学化学与材料工程学院;

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正文语种 chi
中图分类 O614.811;
关键词
二维金属有机框架; 超声剥离; 金属有机层; 仿生催化; 催化速率;

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