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富含零价钴活性位点的钴氮碳/活性炭设计及甲醛催化氧化应用研究

         

摘要

具有低成本、高效率的挥发性有机化合物(VOC)氧化催化剂对于环境保护至关重要。钴-氮-碳(CoNC)材料由于其高度分散的Co与氮配位形成CoNx后可较好地进行氧物种的活化,在光催化、电催化氧化领域表现出超高的催化活性。但目前将CoNC催化剂应用于甲醛催化氧化尚未得到广泛研究。合成了钴氮碳/活性炭(CoNC/AC)系列催化剂,通过控制热解温度调节CoNC/AC表面的化学组成和活性位点分布,在700℃下获得的CoNC/AC催化剂在25℃下可实现70 mg·m^(-3)HCHO 95%的转化率,3300 h稳定性测试发现催化剂HCHO转化率依然稳定在90%左右。与贵金属相比,过渡金属CoNC/AC催化剂具有出色的HCHO去除能力和低成本的优势。此外,通过相关性分析和原位红外揭示了CoNC/AC催化剂上的HCHO去除机制,表明HCHO分子可以与吸附在0价Co位点的O_(2)反应,在室温下生成CO_(2)和H_(2)O(CH_(2)O→HCHO_(2)→CHO_(2)→CO_(2))。

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