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Mg掺杂调制铜铁矿结构CuAlO_(2)多晶的微结构和电热传导

         
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采用固相反应法制备铜铁矿结构的CuAl_(1-x)Mg_(x)O_(2)(x=0、0.005、0.01、0.02、0.03、0.04)多晶,研究了Mg掺杂对CuAlO_(2)多晶结构和性能的影响。Mg掺杂量x从0增加到0.02,样品均为菱方R3m单相,密度依次提高;所有样品呈半导体的热激活电输运行为,x=0.02样品在室温下的电阻率是未掺杂样品的1/19,热激活能显著下降(x=0时,ρ_(300 K)~5.54Ω·m,E_(a)~0.328 eV;x=0.02时,ρ_(300 K)~0.29Ω·m,E_(a)~0.218 eV),载流子浓度增加1个量级,主要因为Mg^(2+)取代Al^(3+),引入新的受主能级。x>0.02时,MgAl_(2)O_(4)尖晶石杂相出现,使其电导率和热导率降低。CuAl_(1-x)Mg_(x)O_(2)多晶的晶格热导率在总热导率中占绝对优势,且随温度升高(300~500 K)而下降,晶格热导Callaway模型模拟表明,所有样品的热阻主要源于点缺陷-声子散射。与x=0相比,x=0.02样品的室温热导率增大1倍(κ~13.0650 W/(m·K)),声速增大,点缺陷-声子散射减弱,分析认为掺Mg形成强的Mg—O键,提高了晶体的弹性模量和声子频率,减弱了本征点缺陷、Mg掺杂引起的质量波动和应变场波动对声子的散射,同时Mg掺杂样品的密度提高也有利于增加热导率。

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