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基于拉曼光谱的可视化石英微反应器中间氯甲苯超(亚)临界水氧化研究

         
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借助可视化石英微反应器和拉曼光谱,探究了间氯甲苯的超临界水氧化过程,实现了对产物CO2的原位测定.实验观测了间氯甲苯-H2O/H2O2体系在加热冷却过程的相态变化,研究了氧化剂倍数、反应温度、反应时间对有机物去除率的影响,以及反应温度和反应时间对CO2产率的影响.结果表明:(1)在升温(10℃·min-1)与降温(10℃·min-1)过程,间氯甲苯-H2O/H2O2体系在加热和冷却过程均发生了明显相态变化,温度升至304.2℃时,油-水相界面消失,到400℃时,相界面消失形成均一相;经升温和降温后,间氯甲苯-H2O2体系有机物的体积较为明显减小;(2)随氧化剂(H2O2)倍数的增加,有机物去除率的提高呈先快后慢的趋势,适宜氧化剂倍数为1.50;温度越高、反应时间越长,有机物的去除率越高;当温度为340℃、反应时间为8 min时,间氯甲苯的去除率达到99.4％;(3)CO2的产率随着温度的升高或反应时间的延长而增加,当温度为460℃,反应时间为8 min时,CO2的产率达到100.0％;间氯甲苯在超临界水中的氧化过程为多步反应.

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