煤演化过程中THF可溶低分子化合物组成及化学结构变化机制

孙泽源; 张小东; 张硕; 刘晓; 衡帅

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煤是由有机质和少量矿物质组成的混合岩,其中有机质组成和结构直接影响着煤的高效清洁利用,研究煤的有机组成和结构特征对煤炭高值化利用具有重要意义。为了揭示不同煤阶煤中低分子化合物组成和大分子结构的差异,以长焰煤、1/3焦煤、焦煤、贫瘦煤、贫煤和无烟煤等不同变质程度煤为研究对象,采用四氢呋喃(THF)索氏萃取,借助于气相色谱-质谱(GC/MS)和核磁共振碳谱(;C-NMR)等测试手段,比较了不同变质程度煤中THF可溶有机化合物的差异,探讨了煤化过程中化学组成和结构参数的变化机制,以期为煤组成和结构研究提供参考。结果表明:(1)各类煤中的THF可溶低分子化合物均以含氧杂原子化合物为主,其中低、中变质的烟煤中以长链脂肪烃和含羧基的含氧化合物为主,高变质程度煤中以环烃和含醛基的含氧化合物为主。其次为脂肪类化合物,芳烃含量较少,且随着变质程度的加深,可溶组分的化合物类型呈先增多后减少的趋势。(2) THF萃取作用对芳香碳数影响较小,表现为低分子化合物溶出后计算得到的芳碳率(f;′)与原煤变化趋势相同,均随着煤演化程度增大,表现出先减小后增大的变化趋势。(3)烟煤和无烟煤中可溶低分子化合物组成和大分子结构的变化呈现阶段性:煤化作用第2次跃变期间(0.5%~1.3%,R;),羧基类低分子化合物逐渐减少甚至消失,芳环结构由1~2环的苯、萘等结构转化为1~3环的苯、萘、蒽等结构,进入第3次跃变(R;在2.0%左右)阶段,芳香缩合反应加剧,芳香基本结构单元增大,出现芘等4环结构的稠环,强烈的热裂解作用使得低分子化合物脱离煤体,可溶组分显著减少。研究认为,不同煤阶煤的THF溶剂萃取率及其组成的变化,是煤化作用过程中生成的可溶低分子化合物含量和种类、赋存方式,及可溶低分子化合物与溶剂、大分子结构间作用力大小的不同的结果。

著录项

来源
《煤炭学报》 |2021年第12期|3962-3973|共12页
作者
孙泽源; 张小东; 张硕; 刘晓; 衡帅;
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作者单位

河南理工大学能源科学与工程学院;

河南焦作454000;

中原经济区煤层(页岩)气河南省协同创新中心;

河南焦作454000;

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正文语种 chi
中图分类煤的性质与测定;
关键词
变质程度; 低分子化合物; 大分子结构; 煤阶; 四氢呋喃;

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