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首页> 中文期刊> 《燃料化学学报》 >不同硅铝比Al-ITQ-13分子筛的甲醇制丙烯反应催化性能

不同硅铝比Al-ITQ-13分子筛的甲醇制丙烯反应催化性能

         
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摘要

采用晶种法直接合成了硅铝比(SiO2/A12 O3物质的量比)为137、224和309的三种Al-ITQ-13分子筛,并采用粉末X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附-脱附、固体核磁共振(MAS NMR)和NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)等分析方法对不同硅铝比分子筛进行了表征,并在固定床微型反应评价装置上,考察了硅铝比对甲醇转化制丙烯反应性能的影响.结果表明,不同硅铝比Al-ITQ-13分子筛呈现出相似的织构性质,酸量及酸强度随着硅铝比的升高逐渐下降.硅铝比对甲醇转化反应的产物分布存在较大的影响;随着硅铝比的升高,氢转移反应和芳构化反应活性降低,使得乙烯选择性下降,而丙烯和丁烯的选择性升高.硅铝比由137提高到309,丙烯的选择性(质量分数)由46.04%增加到55.52%,而丙烯/乙烯比由3.39提高到6.57.%Al-ITQ-13 zeolites with different SiO2/Al2 O3 molar ratios were synthesized by using seeds in the gel and characterized by XRD, SEM, N2 physisorption, MAS NMR and NH3-TPD. The effect of SiO2/Al2 O3 molar ratio on the catalytic performance of Al-ITQ-13 in the conversion of methanol to propene ( MTP ) was investigated in a fixed-bed micro-reactor. The results showed that the Al-ITQ-13 zeolites with different SiO2/Al2 O3 molar ratios are similar in their textural properties;however, the amount and strength of acid sites decrease with the increase of SiO2/Al2 O3 molar ratio. Moreover, the SiO2/Al2 O3 molar ratio has a significant influence on the catalytic behavior of Al-ITQ-13 in MTP. As the hydrogen transfer and aromatization reactions were suppressed over the Al-ITQ-13 zeolite with high SiO2/Al2 O3 molar ratio, with the increase of SiO2/Al2 O3 molar ratio, the selectivity to propene and butene is increased at the expense of the selectivity to propene;that is, with the increase of SiO2/Al2 O3 molar ratio from 137 to 309, the selectivity to propene is increased from 46. 04% to 55. 52% and meanwhile, the propene/ethene ratio is increased from 3. 39 to 6. 57.

著录项

  • 来源
    《燃料化学学报》 |2017年第11期|1349-1355|共7页
  • 作者

    曾鹏晖; 张莉莉; 郭小忠; 李明富; 郭巧霞; 牛超; 申宝剑;

  • 作者单位

    中国石油大学(北京)化学工程学院,重质油国家重点实验室,北京 102249;

    中国石油大学(北京)化学工程学院,重质油国家重点实验室,北京 102249;

    中国石油大学(北京)化学工程学院,重质油国家重点实验室,北京 102249;

    中国石油大学(北京)化学工程学院,重质油国家重点实验室,北京 102249;

    中国石油大学(北京)化学工程学院,重质油国家重点实验室,北京 102249;

    中国石油大学(北京)化学工程学院,重质油国家重点实验室,北京 102249;

    中国石油大学(北京)化学工程学院,重质油国家重点实验室,北京 102249;

  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 chi
  • 中图分类 燃料化学加工的综合利用;
  • 关键词

    MTP; Al-ITQ-13分子筛; 甲醇; 丙烯; 硅铝物质的量比; 酸性;

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