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酸碱联合处理稀土改性的硼-β分子筛用于乙醇一步转化制丁二烯

         

摘要

以白炭黑、硼酸等为主要原料,采用水热法合成了硼(B)-β分子筛,对其进行酸洗脱硼处理后使用浸渍法进行锌钇单稀土元素改性和锌钇铒(钕)双稀土元素改性,制备出一系列乙醇转化制丁二烯催化剂。采用SEM、TEM、XRD、N_(2)等温吸脱附、TG-DTA等手段对催化剂的表面结构进行表征,发现双稀土元素改性存在协同作用,能够提高催化剂的乙醇转化率和丁二烯选择性。分子筛母体经酸碱联合处理并进行锌钇化学改性后,以负载质量分数1%ZnO、4%Y_(2)O_(3)样品(B-β-AT 1-HCl-1Zn4Y)的乙醇催化活性最好,其在400℃、乙醇质量空速为6 h^(-1)反应条件下的乙醇转化率为98.53%,丁二烯选择性为55.58%。进一步分析表明:碱处理能够将介孔结构引入沸石中,增大催化剂的比表面积,改善积炭前驱体在分子筛孔道内的扩散性能,增加锌钇物种的分散程度;而高分散锌钇物种和介孔结构的存在,是该类乙醇一步转化制丁二烯催化剂具有高活性的关键因素。

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