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氮掺杂柔性块体多孔碳的制备及对CO_(2)/CH_(4)的吸附分离研究

         
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为开发一种用于CO_(2)/CH_(4)吸附和分离的经济、高效、工艺简单的块体多孔碳材料,选取三聚氰胺海绵块为前驱体物质,将其用作块体碳的支撑骨架,同时也作为氮源,引入葡萄糖作为二次碳源,以CO_(2)气体作为活化剂,经一步碳化-活化制备氮掺杂柔性块体多孔碳,并探讨葡萄糖负载量、活化温度及活化时间对多孔碳孔隙结构形成和化学成分的影响。测试结果表明:葡萄糖负载量为0.5 g、活化温度为800℃、活化时间为3 h时,所制备的样品有最大的比表面积(845 m^(2)/g)、最高的总孔体积(0.37 cm^(3)/g)以及最发达的微孔结构,其微孔体积高达0.30 cm^(3)/g,占总孔体积的81%,超微孔体积高达0.26 cm^(3)/g,占总孔体积的百分比高达70%。在25℃、0.1 MPa压力下,AMC-800-3展现出最优的CO_(2)吸附容量,可达2.84 mmol/g;根据亨利定律,利用低压(<0.015 MPa)下的吸附等温线起始斜率计算得出AMC-800-3对CO_(2)/CH_(4)的固有选择性系数为2.70,仅次于未活化样品;根据理想溶液吸附理论(IAST),在0.1 MPa压力下,AMC-800-3对二元混合气体CO_(2)/CH_(4)(50V/50V)的分离选择性系数为2.35,这主要归因于该样品所具有的优异的微孔结构和一定量氮的协同作用;通过动态穿透实验进一步测试了AMC-800-3对二元混合气体CO_(2)/CH_(4)(50V/50V)的选择性,结果与IAST计算相接近。本工作所制备的氮掺杂柔性块体多孔碳在减少碳排放、提高煤层气利用率等方面具有良好的应用前景。

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