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Ag/ZnO复合材料在氮气光固定中的应用:构造肖特基势垒以实现有效的电荷载流子分离

         

摘要

将氮气(N_(2))光催化还原为氨(NH_(3))是一种可持续的能源生产方法。等离激元共振光催化剂能够通过表面等离激元共振效应实现太阳能的有效转化,也因此受到越来越广泛的关注。然而,热载流子往往会在催化固氮的过程中发生重新结合。本研究将具有等离激元共振效应的Ag纳米粒子与ZnO半导体复合(Ag/ZnO)并应用于氮气光固定。与ZnO相比,Ag/ZnO在氮气光固定的催化活性得到了提高,室温下氨生成速率达到120μmol·g_(cat.)^(-1)·h^(-1)。进一步的机理研究表明在Ag纳米颗粒与ZnO的界面处形成了肖特基势垒,这大幅度促进了光生电子-空穴对的分离。Ag纳米粒子通过表面等离激元共振效应生成热载流子,所形成的肖特基势垒则促进了电子从Ag向ZnO转移。此外,ZnO中的富电子Zn^(+)可能作为活性位点以吸附和活化氮气分子,从而促进氮气光固定的进行。

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