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低温热处理生活垃圾焚烧飞灰中二噁英的降解机理

         
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生活垃圾焚烧飞灰中二噁英类污染物会对人体健康和环境造成严重的危害,有必要了解固相中二噁英的降解机理从而帮助其降解至环境可接受的水平.本研究将理论和试验相结合探究低温热处理法降解飞灰中二噁英的机理.以八氯代二苯并对二噁英(OCDD)作为目标污染物附着在模拟飞灰〔mCaO∶mCa(OH)2=3∶1〕上,利用密度泛函理论(DFT)对固相中OCDD的低温热处理降解机理进行分析,并进行模拟飞灰降解试验.首先对降解前的模拟飞灰进行热重(TG)分析,然后采用红外光谱(FTIR)和透射电子显微镜(TEM)测试对固体产物进行表征,并对反应气相进行收集和检测从而验证反应机理.结果表明:①从室温到400℃模拟飞灰共有三段失重过程,失重率为9.61%.②—OH是低温热处理降解OCDD的关键官能团.③结合FTIR和TEM分析结果可知,当多个—OH取代OCDD上的Cl后会氧化OCDD生成大量CO_(3)^(2−),这是OCDD转化的主要路径.OCDD转化的次要路径是在降解过程中会形成小部分C—O—结构,该结构可能与其他降解后的OCDD分子相结合形成大分子有机物.④结合气相检测可知,Cl转化的主要路径是整个—OH完全取代Cl,取代后的Cl会脱离出反应体系形成Cl_(2).次要路径是仅—OH上的—O—会取代Cl形成C—O—,该结构由于自由基未完全配对而不稳定,Cl和H相结合生成HCl脱离反应体系.CO_(2)平均含量仅有0.0085%,说明几乎没有碳酸盐分解或与HCl发生反应.研究显示,低温热处理降解生活垃圾焚烧飞灰中二噁英的关键基团为—OH,二噁英的主要物质归趋为碳酸盐,Cl的主要物质归趋为Cl_(2).

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