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【2h】

MnOx/IrOx as Selective OxygenEvolution Electrocatalyst in Acidic Chloride Solution

机译：MnOx / IrOx作为选择氧酸性氯化物溶液中的析出电催化剂

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摘要

The oxygen evolution reaction (OER) and chlorine evolution reaction (CER) are electrochemical processes with high relevance to water splitting for (solar) energy conversion and industrial production of commodity chemicals, respectively. Carrying out the two reactions separately is challenging, since the catalytic intermediates are linked by scaling relations. Optimizing the efficiency of OER over CER in acidic media has proven especially difficult. In this regard, we have investigated the OER versus CER selectivity of manganese oxide (MnOx), a known OER catalyst. Thin films (∼5–20 nm) of MnOx were electrodeposited on glassy carbon-supported hydrous iridium oxide (IrOx/GC) in aqueous chloride solutions of pH ∼0.9. Using rotating ring–disk electrode voltammetry and online electrochemical mass spectrometry, it was found that deposition of MnOx onto IrOx decreases the CER selectivity of the system in the presence of 30 mM Cl– from 86% to less than 7%, making it a highly OER-selective catalyst. Detailed studies of the CER mechanism and ex-situ structure studies using SEM, TEM, and XPS suggest that the MnOx film is in fact not a catalytically active phase, but functions as a permeable overlayer that disfavors the transport of chloride ions.
机译：氧气析出反应（OER）和氯析出反应（CER）是分别与用于（太阳能）能量转化和工业化学工业生产的水分解高度相关的电化学过程。分开进行两个反应是具有挑战性的，因为催化中间体是通过比例关系联系在一起的。事实证明，在酸性介质中优化OER优于CER的效率非常困难。在这方面，我们研究了已知的OER催化剂锰氧化物（MnOx）的OER对CER选择性。在pH值为0.9的氯化物水溶液中，将MnOx薄膜（约5–20 nm）电沉积在玻璃状碳负载的含水氧化铱（IrOx / GC）上。使用旋转环盘电极伏安法和在线电化学质谱法，发现在30 mM Cl – 存在下，MnOx沉积到IrOx上会降低系统的CER选择性，从86％降至低于7％，使其成为具有高OER选择性的催化剂。使用SEM，TEM和XPS进行的CER机理和异位结构研究的详细研究表明，MnOx膜实际上不是催化活性相，而是作为不利于氯离子迁移的可渗透覆盖层起作用。

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