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首页> 美国卫生研究院文献>Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America >Photocatalytic CO2 reduction with high turnover frequency and selectivity of formic acid formation using Ru(II) multinuclear complexes
【2h】

Photocatalytic CO2 reduction with high turnover frequency and selectivity of formic acid formation using Ru(II) multinuclear complexes

机译：Ru（II）多核配合物具有高转换频率和高选择性地形成甲酸的光催化二氧化碳还原

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Previously undescribed supramolecules constructed with various ratios of two kinds of Ru(II) complexes—a photosensitizer and a catalyst—were synthesized. These complexes can photocatalyze the reduction of CO2 to formic acid with high selectivity and durability using a wide range of wavelengths of visible light and NADH model compounds as electron donors in a mixed solution of dimethylformamide–triethanolamine. Using a higher ratio of the photosensitizer unit to the catalyst unit led to a higher yield of formic acid. In particular, of the reported photocatalysts, a trinuclear complex with two photosensitizer units and one catalyst unit photocatalyzed CO2 reduction (ΦHCOOH = 0.061, TONHCOOH = 671) with the fastest reaction rate (TOFHCOOH = 11.6 min-1). On the other hand, photocatalyses of a mixed system containing two kinds of model mononuclear Ru(II) complexes, and supramolecules with a higher ratio of the catalyst unit were much less efficient, and black oligomers and polymers were produced from the Ru complexes during photocatalytic reactions, which reduced the yield of formic acid. The photocatalytic formation of formic acid using the supramolecules described herein proceeds via two sequential processes: the photochemical reduction of the photosensitizer unit by NADH model compounds and intramolecular electron transfer to the catalyst unit.
机译：合成了以前描述的由不同比例的两种Ru（II）配合物（光敏剂和催化剂）构成的超分子。这些配合物可以在宽范围的可见光波长和NADH模型化合物作为二甲基甲酰胺-三乙醇胺混合溶液中的电子供体的情况下，以高选择性和持久性光催化将CO2还原为甲酸。使用较高比例的光敏剂单元与催化剂单元导致较高的甲酸收率。特别是在已报道的光催化剂中，具有两个光敏剂单元和一个催化剂单元的三核配合物以最快的反应速率（TOFHCOOH = 11.6）催化还原CO2（ΦHCOOH= 0.061，TONHCOOH = 671）min -1 ）。另一方面，包含两种模型单核Ru（II）配合物和具有较高催化剂单元比例的超分子的混合体系的光催化效率要低得多，并且在光催化过程中，Ru配合物会生成黑色低聚物和聚合物反应，降低了甲酸的收率。使用本文所述的超分子的甲酸的光催化形成通过两个顺序的过程进行：通过NADH模型化合物对光敏剂单元的光化学还原以及将分子内电子转移至催化剂单元。

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