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Optimal coordination-site exposure engineering in porous platinum for outstanding oxygen reduction performance

机译：多孔铂中的最佳配位现场暴露工程具有出色的氧还原性能

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摘要

In this study, we report that optimal coordination-site exposure engineering in porous platinum brings ultrahigh activity and durability for the fuel cell oxygen reduction reaction (ORR). The porous platinum with numerous grain boundaries (GBP-Pt) consisting of 3 nm crystals exhibits 7 times higher ORR activity than commercial Pt. For fuel-cell measurements, the GBP-Pt catalyst based MEA exhibits high power density (1.49 W cm–2, 0.71 A mg–1 Pt for mass activity) and stability (12.9% loss after 30 K cycles), all of which far surpass the U.S. DOE target in 2020 (0.44 A mg–1 Pt for mass activity and 40% loss for stability). Density Functional Theory (DFT) calculation and X-ray Absorption Fine Structure (XAFS) results suggest that proper Pt coordination site exposure in grain boundaries provides optimal adsorption energies for oxygen species and high stability in the ORR, even superior to Pt(111) sites. We anticipated that coordination-site exposure engineering would open a new avenue to offer robust electrocatalysts for the fuel-cell oxygen reduction reaction.
机译：在这项研究中，我们报告了多孔铂中的最佳配位点暴露工程为燃料电池氧还原反应（ORR）带来了超高的活性和耐久性。由3 nm晶体组成的具有许多晶界（GBP-Pt）的多孔铂具有比市售Pt高7倍的ORR活性。对于燃料电池测量，基于GBP-Pt催化剂的MEA具有高功率密度（质量活性为1.49 W cm –2 ，0.71 A mg -1 Pt）和稳定性（3万次循环后损失12.9％），所有这些都大大超过了2020年美国能源部的目标（质量活性为0.44 A mg –1 Pt，稳定性为40％）。密度泛函理论（DFT）计算和X射线吸收精细结构（XAFS）结果表明，晶界中适当的Pt配位部位暴露为氧提供了最佳的吸附能，并在ORR中提供了高稳定性，甚至优于Pt（111）部位。我们预计，协调现场的暴露工程将为燃料电池氧还原反应提供强大的电催化剂开辟一条新途径。

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