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The complex nature of calcium cation interactions with phospholipid bilayers

机译：钙阳离子与磷脂双层相互作用的复杂性质

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Understanding interactions of calcium with lipid membranes at the molecular level is of great importance in light of their involvement in calcium signaling, association of proteins with cellular membranes, and membrane fusion. We quantify these interactions in detail by employing a combination of spectroscopic methods with atomistic molecular dynamics simulations. Namely, time-resolved fluorescent spectroscopy of lipid vesicles and vibrational sum frequency spectroscopy of lipid monolayers are used to characterize local binding sites of calcium in zwitterionic and anionic model lipid assemblies, while dynamic light scattering and zeta potential measurements are employed for macroscopic characterization of lipid vesicles in calcium-containing environments. To gain additional atomic-level information, the experiments are complemented by molecular simulations that utilize an accurate force field for calcium ions with scaled charges effectively accounting for electronic polarization effects. We demonstrate that lipid membranes have substantial calcium-binding capacity, with several types of binding sites present. Significantly, the binding mode depends on calcium concentration with important implications for calcium buffering, synaptic plasticity, and protein-membrane association.
机译：考虑到钙与脂质膜在分子水平上的相互作用，鉴于它们参与钙信号传导，蛋白质与细胞膜的缔合以及膜融合，因此具有十分重要的意义。我们通过结合使用光谱方法与原子分子动力学模拟来详细量化这些相互作用。即，脂质囊泡的时间分辨荧光光谱和脂质单层的振动和频率光谱用于表征两性离子和阴离子模型脂质组件中钙的局部结合位点，而动态光散射和ζ电位测量用于脂质的宏观表征。含钙环境中的囊泡。为了获得更多的原子级信息，通过分子模拟对实验进行补充，分子模拟利用钙离子的精确力场和成比例的电荷有效地解释了电子极化效应。我们证明脂质膜具有实质性的钙结合能力，存在几种类型的结合位点。重要的是，结合方式取决于钙浓度，这对钙缓冲，突触可塑性和蛋白质-膜结合具有重要意义。

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