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The remarkable activity and stability of a highly dispersive beta-brass Cu-Zn catalyst for the production of ethylene glycol

机译：高度分散的β-黄铜Cu-Zn催化剂在生产乙二醇中具有出色的活性和稳定性

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Incorporation of Zn atoms into a nanosize Cu lattice is known to alter the electronic properties of Cu, improving catalytic performance in a number of industrially important reactions. However the structural influence of Zn on the Cu phase is not well studied. Here, we show that Cu nano-clusters modified with increasing concentration of Zn, derived from ZnO support doped with Ga3+, can dramatically enhance their stability against metal sintering. As a result, the hydrogenation of dimethyl oxalate (DMO) to ethylene glycol, an important reaction well known for deactivation from copper nanoparticle sintering, can show greatly enhanced activity and stability with the CuZn alloy catalysts due to no noticeable sintering. HRTEM, nano-diffraction and EXAFS characterization reveal the presence of a small beta-brass CuZn alloy phase (body-centred cubic, bcc) which appears to greatly stabilise Cu atoms from aggregation in accelerated deactivation tests. DFT calculations also indicate that the small bcc CuZn phase is more stable against Cu adatom migration than the fcc CuZn phase with the ability to maintain a higher Cu dispersion on its surface.
机译：已知将Zn原子掺入纳米级Cu晶格中会改变Cu的电子性质，从而改善许多工业上重要反应中的催化性能。然而，尚未很好地研究Zn对Cu相的结构影响。在此，我们表明，掺杂有Ga 3 + 的ZnO载体可产生随Zn浓度增加而改性的Cu纳米团簇，可显着增强其对金属烧结的稳定性。结果，草酸二甲酯（DMO）氢化为乙二醇，这是众所周知的从铜纳米颗粒烧结中失活的重要反应，由于没有明显的烧结，因此可以显着提高CuZn合金催化剂的活性和稳定性。 HRTEM，纳米衍射和EXAFS表征表明存在一个小的β-黄铜CuZn合金相（体心立方，bcc），在加速失活测试中，该相似乎极大地稳定了Cu原子免受聚集。 DFT计算还表明，小的bcc CuZn相比fcc CuZn相在抵抗Cu原子迁移方面更稳定，并且能够在其表面保持较高的Cu分散度。

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