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【2h】

Large Davydov Splitting and Strong Fluorescence Suppression: An Investigation of Exciton Delocalization in DNA-Templated Holliday Junction Dye Aggregates

机译：大Davydov分裂和强荧光抑制：DNA模板霍利迪交界处染料聚集体中激子离域的调查。

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摘要

Exciton delocalization in dye aggregate systems is a phenomenon that is revealed by spectral features, such as Davydov splitting, J- and H-aggregate behavior, and fluorescence suppression. Using DNA as an architectural template to assembledye aggregates enables specific control of the aggregate size and dye type, proximal and precise positioning of the dyes within the aggregates, and a method for constructing large, modular two and three-dimensional arrays. Here, we report on dye aggregates,organized via an immobile Holliday junction DNA template, that exhibit large Davydov splitting of the absorbance spectrum (125nm, 397.5 meV), J- and H-aggregate behavior, and near-complete suppression of the fluorescence emission (~97.6% suppression).Because of the unique optical properties of the aggregates, we have demonstrated that our dye aggregate system is a viable candidate as a sensitive absorbance and fluorescence optical reporter. DNA-templated aggregates exhibiting exciton delocalization may find application in optical detection and imaging, light-harvesting, photovoltaics, optical information processing, and quantum computing.
机译：染料聚集体系统中的激子离域是一种通过光谱特征（例如Davydov分裂，J和H聚集行为以及荧光抑制）揭示的现象。使用DNA作为建筑模板来组装聚集体，可以对聚集体的大小和染料类型进行特定控制，在聚集体内将染料进行近端和精确定位，以及构建大型模块化二维和三维阵列的方法。在这里，我们报告通过一个固定的霍利迪结DNA模板组织的染料聚集体，该染料聚集体表现出大的Davydov吸收光谱（125nm，397.5 meV）分裂，J和H聚集行为以及对荧光发射的几乎完全抑制（抑制率约为97.6％）。由于聚集体的独特光学性质，我们证明了我们的染料聚集体系统可作为敏感的吸光度和荧光光学报告分子的可行候选者。表现出激子离域的以DNA为模板的聚集体可用于光学检测和成像，光收集，光伏，光学信息处理和量子计算。

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