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【2h】

Lanthanide-based T2ex and CEST complexes provide new insights into the design of pH sensitive MRI agents

机译：基于镧系元素的T2ex和CEST复合物为pH敏感MRI试剂的设计提供了新见解

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A series of Eu3+ and Dy3+ DOTA-tetraamide complexes with four appended primary amine groups were prepared and their CEST and T1/T2 relaxation properties measured as a function of pH. The CEST signals in the Eu3+ complexes show a surprisingly strong CEST signal after the pH was reduced from 8 to 5. The opposite trend was observed for the Dy3+ complexes where the r2ex of bulk water protons increased dramatically from ~1.5 mM−1s−1 to ~13 mM−1s−1 between pH 5 and 9 while r1 remained unchanged. A fit of the CEST data (Eu3+ complexes) to Bloch theory and the T2 data (Dy3+ complexes) to Swift-Connick theory provided the proton exchange rates as a function of pH. These data showed that the four amine groups contribute significantly to proton catalyzed exchange of the Ln3+-bound water protons even though their pKa’s are much higher than the observed CEST or T2ex effects. This demonstrated the utility of using appended acidic/basic groups to catalyze prototropic exchange for imaging tissue pH by MRI.
机译：制备了一系列带有四个附加伯胺基团的Eu 3 + 和Dy 3 + DOTA-四酰胺配合物，并测量了它们的CEST和T1 / T2弛豫性能。 pH值当pH从8降低到5后，Eu 3 + 配合物中的CEST信号显示出令人惊讶的强CEST信号。Dy 3 + 配合物观察到相反的趋势其中大水质子的r2ex从〜1.5 mM -1 s -1 急剧增加到〜13 mM -1 s -在pH 5和9之间为1 ，而r1保持不变。 CEST数据（Eu 3 + 配合物）对Bloch理论的拟合和T2数据（Dy 3 + 配合物）对Swift-Connick理论的拟合提供了质子交换率，即pH值的函数。这些数据表明，四个胺基对Ln 3 + 结合的水质子的质子催化交换有显着贡献，即使它们的pKa值远高于观察到的CEST或T2ex效应。这证明了使用附加的酸性/碱性基团来催化质子交换以通过MRI成像组织pH的实用性。

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