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Copper Chalcogenide–Copper Tetrahedrite Composites—A New Concept for Stable Thermoelectric Materials Based on the Chalcogenide System

机译：铜硫属元素化物 - 铜四墩铜复合材料 - 基于硫属化物系统的稳定热电材料的新概念

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摘要

For the first time, an alternative way of improving the stability of Cu-based thermoelectric materials is proposed, with the investigation of two different copper chalcogenide–copper tetrahedrite composites, rich in sulfur and selenium anions, respectively. Based on the preliminary DFT results, which indicate the instability of Sb-doped copper chalcogenide, the Cu1.97S–Cu12Sb4S13 and Cu2−xSe–Cu3SbSe3 composites are obtained using melt-solidification techniques, with the tetrahedrite phase concentration varying from 1 to 10 wt.%. Room temperature structural analysis (XRD, SEM) indicates the two-phase structure of the materials, with ternary phase precipitates embed within the copper chalcogenide matrix. The proposed solution allows for successful blocking of excessive Cu migration, with stable electrical conductivity and Seebeck coefficient values over subsequent thermal cycles. The materials exhibit a p-type, semimetallic character with high stability, represented by a near-constant power factor (PF)—temperature dependences between individual cycles. Finally, the thermoelectric figure-of-merit ZT parameter reaches about 0.26 (623 K) for the Cu1.97S–Cu12Sb4S13 system, in which case increasing content of tetrahedrite is a beneficial effect, and about 0.44 (623 K) for the Cu2−xSe–Cu3SbSe3 system, where increasing the content of Cu3SbSe3 negatively influences the thermoelectric performance.
机译：首次提出了改善基于Cu的热电材料稳定性的替代方法，分别研究了两种不同铜硫属化物 - 铜四铅镍复合材料，富含硫和硒阴离子。基于初步DFT结果，表示使用熔融凝固技术获得Cu1.97S-Cu12SB4S13和Cu2-Xse-Cu3SbSe3复合材料，其四氯酸盐相浓度从1〜10重量变化。％。室温结构分析（XRD，SEM）表示材料的两相结构，三元相沉淀物嵌入铜硫属化物基质中。所提出的解决方案允许成功地阻断过量的Cu迁移，具有稳定的导电性和随后的热循环的塞贝克系数值。这些材料表现出具有高稳定性的p型半金属特性，由近常数功率因数（PF）表示，间单个循环之间的高度依赖性。最后，对于Cu1.97S-Cu12SB4S13系统，热电人物ZT参数达到约0.26（623 k），在这种情况下，四德铅的含量增加是一种有益的效果，Cu 2的约0.44（623k） XSE-CU3SBSE3系统，其中CU3SBSE3的内容产生负面影响热电性能。

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