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【24h】

Morphology-dependent CeO_2 catalysis in acetylene semihydrogenation reaction

机译：乙炔半氢化反应中依赖形态的CeO_2催化

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We herein investigated the catalytic performances and reaction mechanisms of CeO2 cubes (denoted as c-CeO2), CeO2 rods calcined at 500 degrees C (denoted as r-CeO2-500), and CeO2 rods calcined at 700 degrees C (denoted as r-CeO2-700) in the acetylene semihydrogenation reaction. r-CeO2-500 is most catalytically active while r-CeO2-700 is least. The acetylene semihydrogenation reaction catalyzed by various CeO2 nanocrystals was observed to follow the same reaction mechanism. C2H2 adsorbs at both O and Ce sites on CeO2 surfaces to form C2H2(a) species that facilely hydrogenates stepwise to C2H3(a) and C2H4(a). The surface hydrogenation reactions proceed more facilely at the O site than at the Ce site. The desorption of C2H4(a) proceeds slowly and is the rate-limiting step. c-CeO2, r-CeO2-500 and r-CeO2-700 do not exhibit obvious differences among these elementary surface reactions, but show much different abilities to dissociate H-2 and chemisorb C2H2. The C2H2(a) coverage follows an order of r-CeO2-500 c-CeO2 approximate to r-CeO2-700. The ability to dissociate H-2 follows an order of c-CeO2 > r-CeO2-500 r-CeO2-700. The observed morphology-dependent behaviors of various CeO2 nanocrystals were correlated to their defects and exposed facets. These results successfully demonstrate morphology-dependent CeO2 catalysis in acetylene semihydrogenation reaction and elucidate the underlying mechanisms.
机译：我们在本文中研究了CeO2立方体（表示为c-CeO2），在500摄氏度下煅烧的CeO2棒（表示为r-CeO2-500）和在700摄氏度下煅烧的CeO2棒（表示为r-）的催化性能和反应机理。 CeO2-700）在乙炔中进行半氢化反应。 r-CeO2-500的催化活性最高，而r-CeO2-700的催化活性最低。观察到由各种CeO2纳米晶体催化的乙炔半氢化反应遵循相同的反应机理。 C2H2吸附在CeO2表面的O和Ce位置上，形成C2H2（a）物种，可轻松地逐步氢化为C2H3（a）和C2H4（a）。表面氢化反应在O部位比在Ce部位更容易进行。 C2H4（a）的解吸缓慢进行，是限速步骤。 c-CeO2，r-CeO2-500和r-CeO2-700在这些基本表面反应之间没有显示明显的差异，但显示出分解H-2和化学吸附C2H2的能力差异很大。 C2H2（a）的覆盖范围遵循r-CeO2-500 c-CeO2的顺序，近似于r-CeO2-700。 H-2的解离能力遵循c-CeO2> r-CeO2-500 r-CeO2-700的顺序。观察到的各种CeO2纳米晶体的形态依赖行为与其缺陷和裸露面相关。这些结果成功地证明了乙炔半氢化反应中依赖于形态的CeO2催化作用，并阐明了其潜在机理。

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