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【24h】

A Bowl-Type Dodecavanadate as a Halide Receptor

机译：碗型十二烷酸盐作为卤化物受体

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The dodecavanadate framework, [V_(12)O_(32)]~(4–), exhibits a unique bowl-type structure with an open molecular oxide cage having a cavity diameter of 4.4 ?, and different synthetic paths were required to construct the bowl-type structure with a different guest. A new dodecavanadate, {(n -C_(4)H_(9))_(4)N}_(4)[V_(12)O_(32)(CH_(3)NO_(2))] (1 ), is synthesized with a nitromethane guest, which is stacked above the entrance of the hemisphere rather than fully occupying the cavity, and it enables a guest-capturing reaction, while retaining the anionic cage structure. Compound 1 is a good precursor for halide-centered dodecavanadates, {(C_(2)H_(5))_(4)N}_(5)[V_(12)O_(32)(X)] (X = Cl~(–) (2 ), Br~(–) (3 ), and I~(–) (4 )). The position of the halide inside the cavity correlates with the ionic radius of the guest; the small chloride ion sat at the far bottom, and the large iodide floated at the entrance. The inclusion reaction rates were estimated through ~(51)V NMR time-course measurements in nitromethane. The reaction rates increase in the order I~(–) < Br~(–) < Cl~(–).
机译：十二烷基钒酸盐骨架[V_（12）O_（32）]〜（4–）表现出独特的碗型结构，其开放式分子氧化物笼腔直径为4.4 ?，并且需要不同的合成路径来构建碗型结构的客人不同。新的十二烷酸酯，{（ C_（4）H_（9））_（4）N} _（4）[V_（12）O_（32）（CH_（3）NO_（2））] （ 1）是由硝基甲烷客体合成的，该硝基甲烷客体堆叠在半球的入口上方，而不是完全占据空腔，并且它能够实现客体捕获反应，同时保留阴离子笼结构。化合物 1是以卤化物为中心的十二烷酸盐{{C_（2）H_（5））_（4）N} _（5）[V_（12）O_（32）（X）]的良好前体X = Cl〜（–）（ 2），Br〜（–）（ 3）和I〜（–）（ 4））。空腔内卤化物的位置与客体的离子半径相关。小氯化物离子坐在最底端，大碘化物漂浮在入口处。通过〜（51）V NMR时程测量，在硝基甲烷中估算夹杂物的反应速率。反应速率以I〜（–）

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