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【24h】

Ultrafast terahertz snapshots of excitonic Rydberg states and electronic coherence in an organometal halide perovskite

机译：激子里德堡态的超快太赫兹快照和有机金属卤化物钙钛矿中的电子相干性

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How photoexcitations evolve into Coulomb-bound electron and hole pairs, called excitons, and unbound charge carriers is a key cross-cutting issue in photovoltaics and optoelectronics. Until now, the initial quantum dynamics following photoexcitation remains elusive in the hybrid perovskite system. Here we reveal excitonic Rydberg states with distinct formation pathways by observing the multiple resonant, internal quantum transitions using ultrafast terahertz quasi-particle transport. Nonequilibrium emergent states evolve with a complex co-existence of excitons, carriers and phonons, where a delayed buildup of excitons under on- and off-resonant pumping conditions allows us to distinguish between the loss of electronic coherence and hot state cooling processes. The nearly ～1?ps dephasing time, efficient electron scattering with discrete terahertz phonons and intermediate binding energy of ～13.5?meV in perovskites are distinct from conventional photovoltaic semiconductors. In addition to providing implications for coherent energy conversion, these are potentially relevant to the development of light-harvesting and electron-transport devices.
机译：光激发如何演化成库仑结合的电子和空穴对（称为激子）和未结合的电荷载流子，是光伏和光电子学中的一个关键交叉问题。到目前为止，光激发后的初始量子动力学在混合钙钛矿体系中仍然难以捉摸。在这里，我们通过观察超快太赫兹准粒子传输的多重共振，内部量子跃迁，揭示了具有不同形成途径的激子里德堡态。非平衡涌现状态会随着激子，载流子和声子的复杂共存而演化，在激子和非激振抽运条件下，激子的延迟堆积使我们能够区分电子相干性损失和热态冷却过程。钙钛矿中相移时间接近〜1ps的有效时间，离散太赫兹声子的有效电子散射以及钙钛矿中〜13.5μmeV的中间结合能，与传统的光电半导体不同。除了提供相干能量转换的含义外，这些还可能与光收集和电子传输设备的开发有关。

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