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Glycol-functionalized ionic liquids for high-temperature enzymatic ring-opening polymerization

机译：用于高温酶促开环聚合的乙二醇官能化离子液体

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Enzymatic ring-opening polymerization (ROP) is a benign method for preparing polyesters, such as polylactides and other polylactones. These reactions are typically carried out at relatively high temperatures (60–130 °C), however, there is a deficiency of enzyme-compatible solvents for such thermally-demanding biocatalytic processes. In this study, we have prepared a series of short-chained glycol-grafted ionic liquids (ILs) based on a phosphonium, imidazolium, pyridinium, ammonium, or piperidinium cationic headgroup. Most of these glycol-grafted ILs exhibit relatively low dynamic viscosities (33–123 mPa s at 30 °C), coupled with excellent short-term thermal stabilities with decomposition temperatures ( T _(dcp) ) in the 318–403 °C range. Significantly, the long-term thermal stability under conditions matching those for enzymatic ROP synthesis (130 °C for 7 days) is excellent for several of these task-specific ILs. Using Novozym 435-catalyzed ROP, these ILs are demonstrated to be viable solvents for the enzymatic production of reasonable yields (30–48%) of high molecular mass ( M _(w) ～20 kDa) poly( L -lactide) and poly(ε-caprolactone) compared to solventless conditions (12–14 kDa).
机译：酶促开环聚合（ROP）是用于制备聚酯（例如聚丙交酯和其他聚内酯）的一种良性方法。这些反应通常在相对较高的温度（60-130°C）下进行，但是，对于此类热需求性生物催化过程而言，缺乏与酶相容的溶剂。在这项研究中，我们基于phospho，咪唑鎓，吡啶鎓，铵或哌啶子阳离子头基制备了一系列短链乙二醇接枝的离子液体（IL）。这些乙二醇接枝的离子液体大多数表现出相对较低的动态粘度（30°C时为33–123 mPa s），并且在318–403°C范围内具有出色的短期热稳定性以及分解温度（T _（dcp））。 。值得注意的是，对于其中一些特定任务的IL，在与酶促ROP合成相匹配的条件（130°C，7天）下，长期的热稳定性非常好。使用Novozym 435催化的ROP，这些ILs被证明是酶促生产合理分子量（M _（w）〜20 kDa）聚L-丙交酯和聚（L丙交酯）的合理产率（30-48％）的可行溶剂（ε-己内酯）与无溶剂条件（12-14 kDa）相比。

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