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Predicting Aerosol Reactivity Across Scales: from the Laboratory to the Atmosphere

机译：跨尺度预测气溶胶反应性：从实验室到大气

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摘要

To fully utilize the results of laboratory-based studies of the chemistry of model atmospheric aerosol reactions, it is important to understand how to relate them to the conditions found in nature. In this study, we have taken a validated reaction-diffusion mechanism for oxidation of C30H62 aerosol by OH under flow tube conditions and examined its predictions for another experimental regime (continuous flow stirred tank reactor) and for the atmosphere, spanning alkane aerosol viscosities from liquid to semisolid. The results show that under OH-concentration-limited and aerosol-mixing-limited conditions, it should be possible to select laboratory experimental conditions where many aspects of the particle phase and volatile product chemistry under atmospheric conditions can be revealed. If the OH collision and organic diffusion rates are comparable, however, reactivity is highly sensitive to the details of both OH concentration and internal mixing. The characteristics of the transition between limiting conditions provide key insights into which parts of the reaction mechanism dominate in the various kinetic regimes.
机译：为了充分利用基于实验室的大气气溶胶反应模型化学研究结果，了解如何将其与自然条件联系起来非常重要。在这项研究中，我们采用了一种经过验证的反应扩散机制，用于在流管条件下用OH氧化C30H62气溶胶，并考察了其对另一种实验方案（连续流搅拌釜反应器）和大气的预测，其跨度来自液体的烷烃气溶胶粘度半固体。结果表明，在OH浓度限制和气溶胶混合限制的条件下，应该有可能选择能够揭示大气条件下颗粒相和挥发性产物化学的许多方面的实验室实验条件。但是，如果OH碰撞和有机扩散速率相当，则反应性对OH浓度和内部混合的细节高度敏感。极限条件之间过渡的特征提供了关键的见解，可以了解反应机理的哪些部分在各种动力学机制中占主导地位。

著录项

  • 来源
    《Environmental Science & Technology》 |2018年第23期|13774-13781|共8页
  • 作者

    Houle Frances A.; Wiegel Aaron A.; Wilson Kevin R.;

  • 作者单位

    Lawrence Berkeley Natl Lab, Chem Sci Div, 1 Cyclotron Rd, Berkeley, CA 94720 USA;

  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 eng
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