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Metal Adsorption Controls Stability of Layered Manganese Oxides

机译：金属吸附控制层状锰氧化物的稳定性

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Hexagonal birnessite, a typical layered Mn oxide (LMO), can adsorb and oxidize Mn(II) and thereby transform to Mn(III)-rich hexagonal birnessite, triclinic birnessite, or tunneled Mn oxides (TMOs), remarkably changing the environmental behavior of Mn oxides. We have determined the effects of coexisting cations on the transformation by incubating Mn(II)-bearing delta-MnO2 at pH 8 under anoxic conditions for 25 d (dissolved Mn 11 mu M). In the Li+, Na+, and K+ chloride solutions, the Mn(II)-bearing delta-MnO2 first transforms to Mn(III)-rich delta-MnO2 or triclinic birnessite (T-bir) due to the Mn(II)-Mn(W) comproportionation, most of which eventually transform to a 4 x 4 TMO. In contrast, Mn(III)-rich delta-MnO2 and T-bir form and persist in the Mg2+ and Ca2+ chloride solutions. However, in the presence of surface adsorbed Cu(II), Mn(II)-bearing delta-MnO2 turns into Mn(III)-rich delta-MnO2 without forming T-bir or TMOs. The stabilizing power of the cations on the delta-MnO2 structure positively correlates with their binding strength to delta-MnO2 (Li+, Na+, and K+ Mg2+ and Ca2+ Cu(II)). Since metal adsorption decreases the surface energy of minerals, our finding suggests that the surface energy largely controls the thermodynamic stability of LMOs. Our study indicates that the adsorption of divalent metal cations, particularly transition metals, can be an important cause of the high abundance of LMOs, rather than the more stable TMO phases, in the environment.
机译：六角形BiRnerneyite，一种典型的层状Mn氧化物（LMO），可以吸附和氧化Mn（II），从而转化为Mn（III） - 六方六角形体育酸盐，三级纤维酸盐或隧道Mn氧化物（TMOS），显着改变环境行为氧化物。我们已经确定了通过在缺氧条件下在pH8下孵育Mn（ii） - Bearing Delta-MnO 2来在转化上进行共存对转化的影响25d（溶解Mn <11μm）。在Li +，Na +和K +氯化物溶液中，由于Mn（ii）-mn，Mn（ii）-bearing delta-mnO 2首先转化为Mn（III）-RICHδ-mnO2或三级白细胞（T-BIR） （W）议定书，大多数最终转变为4×4 TMO。相比之下，Mn（III）-RICHδ-MNO2和T-BIR在Mg 2+和Ca2 +氯化物溶液中持续存在。然而，在表面吸附的Cu（II）的存在下，Mn（II） - Bearling Delta-MnO 2转变为Mn（III）-RICH DELTA-MNO2而不形成T-BIR或TMOS。酰胺对Δ-mnO2结构的稳定力与其结合强度与δ-mnO 2（Li +，Na +，和K +

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  • 来源
    《Environmental Science & Technology》 |2019年第13期|7453-7462|共10页
  • 作者

    Yang Peng; Post Jeffrey E.; Wang Qian; Xu Wenqian; Geiss Roy; McCurdy Patrick R.; Zhu Mengqiang;

  • 作者单位

    Univ Wyoming Dept Ecosyst Sci & Management Laramie WY 82071 USA;

    Smithsonian Inst Dept Mineral Sci Washington DC 20013 USA;

    Univ Wyoming Dept Ecosyst Sci & Management Laramie WY 82071 USA;

    Argonne Natl Lab Adv Photon Source Xray Sci Div Argonne IL 60439 USA;

    Colorado State Univ Dept Chem Ft Collins CO 80523 USA;

    Colorado State Univ Dept Chem Ft Collins CO 80523 USA;

    Univ Wyoming Dept Ecosyst Sci & Management Laramie WY 82071 USA;

  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
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