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New Particle Formation from Methanesulfonic Acid and Amines/ Ammonia as a Function of Temperature

机译：由甲烷磺酸和胺/氨形成的新颗粒随温度的变化

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摘要

Previous studies have shown that methanesulfonic acid (MSA) reacts with amines and ammonia to fonn particles, which is ejected to be particularly important in coastal and agricultural areas. We present the first systematic study of temperature dependence of particle formation from the reactions of MSA with trimethlamine (TMA), dimethylamine (DMA), methylamine (MA), and ammonia over the range of 21-28 °C and 0.4-5.9 s in a flow reactor under dry conditions and in the presence of 3 × 10~(17) cm~(-3) water vapor. Overall activation energies (E(overall)) particle formation calculated from the dependence of rates of parϋcle formation on temperature for all of these bases are negative. The negative E_(overall) is interpreted in terms of reverse reactions that decompose intermediate clusters in competition with the forward reactions that grow the clusters into particles. The average values of E_(overall) for the formation of detectable particles are： TMA, -(168 ± 19) kcal mol~(-1); DMA, -(134 ± 30) kcal mol~(-1); MA, -(68 ± 23) kcal mol~(-1); NH_3, -(110 ± 16) kcal mol~(-1) (±lσ). The strong inverse dependence of partide formation with temperature suggests that particle formation may not decline proportionally with concentrations of MSA and amines if temperature also decreases, for example at higher altitudes or in winter.
机译：先前的研究表明，甲磺酸（MSA）与胺和氨反应生成颗粒，这在沿海地区和农业地区尤为重要。我们目前在21-28°C和0.4-5.9 s范围内，通过MSA与三甲胺（TMA），二甲胺（DMA），甲胺（MA）和氨的反应，对颗粒形成的温度依赖性进行了首次系统研究。在干燥条件下并在3×10〜（17）cm〜（-3）水蒸气存在下的流动反应器。从所有这些碱的粒子形成速率对温度的依赖性计算得出的总活化能（E（overall））粒子形成为负。负E_（overall）可以通过分解中间簇的逆向反应与将簇长成颗粒的正向反应竞争来解释。形成可检测颗粒的E_（总体）平均值为：TMA，-（168±19）kcal mol〜（-1）; DMA，-（134±30）kcal mol〜（-1）； MA，-（68±23）kcal mol〜（-1）； NH_3，-（110±16）kcal mol〜（-1）（±lσ）。颗粒形成与温度的强烈反相关性表明，如果温度也降低，例如在更高的海拔或冬季，颗粒的形成可能不会与MSA和胺的浓度成比例地下降。

著录项

  • 来源
    《Environmental Science & Technology》 |2017年第1期|243-252|共10页
  • 作者

    Haihan Chen; Barbara J. Finlayson-Pitts;

  • 作者单位

    Department of Chemistry, University of California, Irvine, Irvine, California 92697, United States;

    Department of Chemistry, University of California, Irvine, Irvine, California 92697, United States;

  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 eng
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