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Eu(Ⅲ)-Fulvic Acid Complexation: Evidence of Fulvic Acid Concentration Dependent Interactions by Time-Resolved Luminescence Spectroscopy

机译：Eu（Ⅲ）-富勒酸的络合：时间分辨发光光谱的富勒酸浓度依赖性相互作用的证据。

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Europium speciation is investigated by time-resolved luminescence spectroscopy (TRLS) in the presence of Suwannee River fulvic acid (SRFA). From complexation isotherms built at different total Eu(Ⅲ) concentrationt, pH values, ionic strength, and SRFA concentrations, it appears that two luminescence behaviors of Eu(Ⅲ) are occurring. The first part, at the lowest C_(SRFA) values, is showing the typical luminescence evolution of Eu(Ⅲ) complezed by humic substances-that is, the increase of the asymmetry ratio between the ~5D_0 → ~7F_2 and ~5D_0 → ~7F_1 transitions up to a plateau-, and the occurrence of a biexponential decay-the first decay being faster than tree Eu~(3+). At higher C_(SRFA), a second luminescence mode is detected as the asymmetry ratio is increasing again after the previous plateau, and could correspond to the formation of another type of complex, and/or it can reflect a different spatial organization of complexed europium within the SRFA structure. The luminescence decay keeps on evolving but link to hydration number is not straightforward due to quenching mechanisms. The Eu(Ⅲ) chemical environment evolution with C_(SRFA) is also ionic strength dependent These observations suggest that in addition to short-range interactions- intraparticulate complexation-, there might be interactions at longer range-interparticulate repulsion-between particles that are completing Eu(Ⅲ) at high C_(SRFA). These interactions are not yet accounted by the different complexation models.
机译：在Suwannee河富叶酸（SRFA）存在下，通过时间分辨发光光谱（TRLS）研究了spec的形态。从在不同的总Eu（Ⅲ）浓度t，pH值，离子强度和SRFA浓度下建立的络合等温线来看，似乎发生了Eu（Ⅲ）的两种发光行为。第一部分以最低的C_（SRFA）值显示了腐殖质完成的Eu（Ⅲ）的典型发光演化，即〜5D_0→〜7F_2和〜5D_0→〜的不对称比增加。 7F_1过渡到平稳状态，并且出现双指数衰减-第一个衰减比树Eu〜（3+）快。在较高的C_（SRFA）下，随着不对称率在前一个平稳期之后再次增加，检测到第二种发光模式，并且可能对应于另一种复合物的形成，和/或它可以反映复合euro的不同空间组织在SRFA结构中。发光衰减继续发展，但是由于猝灭机理，与水合数的联系并不直接。 C_（SRFA）的Eu（Ⅲ）化学环境演化也依赖于离子强度。这些观察结果表明，除了短程相互作用（颗粒内络合）外，在完成的粒子之间可能存在更长距离的相互作用（颗粒间排斥）。高C_（SRFA）时的Eu（Ⅲ）。这些相互作用尚未由不同的复杂模型解释。

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  • 来源
    《Environmental Science & Technology》 |2016年第7期|3706-3713|共8页
  • 作者

    Yasmine Z. Kouhail; Marc F. Benedetti; Pascal E. Reiller;

  • 作者单位

    Institut de Physique du Globe de Paris, Sorbonne Paris Cite, Universite Paris Diderot, UMR 7154 CNRS, F-75005 Paris, France,Commissariat a l'Energie Atomique et aux energies alternatives, CE Saclay, CEA, DEN, DANS, DPC, Laboratoire de developpement Analytique Nucleaire Isotopique et Elementaire, Batiment 391 PC 33, F-91191 Gif-sur-Yvette Cedex, France;

    Institut de Physique du Globe de Paris, Sorbonne Paris Cite, Universite Paris Diderot, UMR 7154 CNRS, F-75005 Paris, France;

    Commissariat a l'Energie Atomique et aux energies alternatives, CE Saclay, CEA, DEN, DANS, DPC, Laboratoire de developpement Analytique Nucleaire Isotopique et Elementaire, Batiment 391 PC 33, F-91191 Gif-sur-Yvette Cedex, France,Universite Paris-Saclay, Departement de Chimie, Centre d'Etude du CEA de Saclay, Batiment 391 PC 33, F-91191 Gif-sur-Yvette Cedex, France;

  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
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